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鋰離子電池領域常用計算方法及計算技巧

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2020年08月07日  

隨著化石能源的日漸枯竭以及由于燃燒化石能源而帶來的種種環境問題,發展下一代新型清潔能源已經迫在眉睫。太陽能,風能雖然由于起環境友好型而受到人們追捧,但其間歇性也限制了它們的應用。另一方面,可充電電池或者超級電容器,由于其高能量密度,便攜性,相對安全性,已經逐步發展為下一代新型能源中的佼佼者。作為可充電電池的一種,鋰離子電池在近幾十年來得到飛速發展,并且已經廣泛地應用于汽車,手機,電子,工業等等方面。近些年來,鋰離子電池的重要研究方向則是發展高能量密度,高電壓型正極材料,以及實現鋰金屬負極的鋰硫電池(Li-S)或鋰空電池(Li-O2)。


第一性原理(First-Principlemethod)作為一種從頭(abinitio)算法,被廣泛應用于材料設計,材料預測,以及解釋實驗等方面。從薛定諤方程開始,經過JohnPope,WalterKohn等人的發展逐步到可以實現計算機編程的DFT(DensityFunctionalTheory)。只要幾個經典參數,DFT便可以計算出材料的大部分性能。進一步結合Born–Oppenheimer假設,DFT也可以用來模擬分子動力學,即Abinitiomoleculardynamics(AIMD)。在鋰電等相關領域,DFT得到廣泛的應用。由于其準確性,可以有效的地指導實驗,從而節約成本。


本文就DFT計算在鋰電相關領域的應用作一探討,為讀者梳理出幾中比較常見的計算方法,并稍加提及一些計算技巧。由于筆者經常利用VASP(ViennaAbinitioSimulationPackage)作材料相關計算,以下的討論基于該軟件,當然也可以推廣到其他的商業軟件或者開源代碼。


計算材料的充放電平臺


鋰離子電池又稱作“搖搖椅(rockingchair)”。這是因為在鋰離子電池中,鋰離子通過電解質在正負極間穿梭。充電時,鋰離子從正極材料(如LiCoO2)晶格中脫出,嵌入到負極材料(如石墨)中,使得負極富鋰,正極貧鋰;放電時,由于負極側鋰的化學勢較高,鋰離子從負極脫出,插入到正極材料晶格中,從而完成一個循環。其中電解質只是充當傳導鋰離子的用途。好的電解質要有高的鋰離子電導率,低的電子電導率,還要有較寬的電化學窗口以防止氧化還原反應。


在平衡狀態下,鋰離子電池的嵌入電壓含義為正負極兩端的Li化學勢之差,即


其中z為轉移電荷,F為法拉第常數。積分上式則有


其中為嵌入反應過程體系的總吉布斯自由能變化。在不考慮溫度及體積變化的情況下,可以近似為。以鋰金屬為負極,正極材料為過渡金屬氧化物LiMO2的平衡電壓則可以計算為


其充電時化學反應式為


其中χ1>χ2,且相關于立方相金屬鋰。


因此,只要計算出脫出鋰離子前后體系的能量,就可以計算出充電工作平臺。當然,上式也可以用來計算鈉離子電池的電壓平臺。如Ceder課題組就針對NaxMnO2做了計算并和實驗數據比較。可以看到計算結果與很好地與實驗放電平臺匹配。


此外,考慮到3d軌道的過渡金屬,如Co,Fe,Mn等,一般的基于GGA的交換關聯泛函已經不能夠滿足計算要求。這時要考慮對過渡金屬元素加U,即GGA+U。Ceder課題組比較了GGA,GGA+U和更高級的HSE對鋰離子嵌入電壓平臺的計算,結果表明GGA+U能有效提高計算精度。GGA+U的結果和HSE的結果十分接近,表明GGA+U能有效的考慮到3d軌道的影響。在實際應用中,U的數值要擬合,也可以直接從文獻中獲取。如關于Fe,一般取U為4.0~4.3eV。


鋰離子的傳輸


鋰離子的傳輸關于電解質和電極材料都有著十分重要的意義,尤其是固態電解質。作為固態電解質中的一種,Li10GeP2S12正是由于其較高的鋰離子電導率(12mS/cm)而受到追捧。利用DFT可以有效地計算鋰離子在固體中的傳輸擴散,其中NEB(Nudgedelasticband)和AIMD是兩種比較常用的計算方法。


NEB可以用來計算過渡態(Transitionstate),也可以用來計算鋰離子在體系中的擴散。以層狀Si為例,鋰離子在其表面的擴散可以有以下幾種方式,分別對應單層(SL)Si和雙層(DL)Si結構。擴散能磊越小,意味著鋰離子越容易擴散。可以看出不同的擴散方式以及不同濃度下鋰離子的擴散能磊各有不同。在實際計算中,通常先優化初始和末態的結構,然后利用vtst的腳本對中間結構進行差值。提醒讀者要在插完值后對中間結構進行檢查。


另外一種常用的計算方法是AIMD。由于其基于DFT,所以力場函數(Forcefiled)不用外加設定,這相比于經典的MD要更加方便。然而,由于其計算量要比經典MD大很多,所以一般的AIMD只適用于比較小的體系(幾百個原子)。基于AIMD,可以利用Einstein關系式計算鋰離子的擴散系數,即


其中,MSD為鋰離子的總平均自由移動距離,d為維數。


在實際應用中,對上式進行擬合時,要特別注意起始段和結尾段。Mo等人針對Li7La3Zr2O12,Li10GeP2S12,Li1.33Ti1.67Al0.33(PO4)3材料的計算,提出以下的判據:MSD<0.5a2及?t>0.7ttot的數據舍去。其中a為鋰原子位間距,ttot為總的MD時長。


根據Nernst–Einstein關系式,電導率可以計算為


其中N為鋰離子數,q為鋰離子帶電荷,V為體系體積,kB為Boltzmann常數,T為溫度。一般的MD都是在高溫下(~1000K)計算,然后經過Arrhenius關系式插值得到室溫下的鋰離子擴散系數,再進一步利用Nernst–Einstein關系式得到電導率。


注意這里只有擴散系數D對溫度存在這樣的函數,而則應考慮一起。


鋰離子或小分子的吸附


做為正極材料,硫單質具有較高的比容量(1673mAh/g)。因而發展下一代可循環利用的商業鋰硫電池已經提上日程。然而在反應中,鋰離子和硫單質形成的多硫化鋰溶于電解質并在正負極間穿梭,導致活性物質損失以及新增電解液的粘度。此外,溶解的多硫化物還會擴散到負極,與負極反應破壞電解質界面膜(SEI),增大界面電阻。因此在實際應用中,有效的限制多硫化鋰的穿梭,使其集中在正極側是一種有效的方法。


N摻雜石墨烯可以有效地抑制多硫化物的脫附,從而控制穿梭效應。Cheng等人研究了不同N摻雜結構石墨烯對多硫化物的吸附能,并得出結論認為石墨烯摻雜吡啶型聚類N可以有效地吸附多硫化物,如下圖左側所示。


在實際計算中,吸附能含義如下


其中對應于Li2Sx在基底(石墨烯)上吸附之后的結構的,是單獨優化基地得到的能量,是多硫化鋰小分子的能量。


在實際計算中,考慮到S原子和C原子之間比較強的范德華用途力,一般要在DFT的計算基礎上引入范德華修正。Zhang等研究了考慮范德華修正和不考慮范德華修正下多硫化鋰和石墨烯的用途,發現引入范德華修正后吸附能會提高,而且趨勢也有所變化。在不考慮范德華修正的情況下,多硫化合物和石墨烯幾乎沒有用途,吸附能在0.1~0.3eV。在vasp中,考慮范德華修正的相關參數為IVDW。


材料穩定性的計算


材料穩定性是鋰離子電池能長時間運行的得力保證,同樣也是各種材料可以在實驗室合成的基礎。由熱力學第二定律可知,相關于組分來說,平均自由能是一個凸包(convexhull),如下圖。其中坐落在convexhull線上的點對應穩定相,如下圖中的紅點;而落在convexhull線以上的點則不穩定,如下圖中的藍點。關于非穩定相,含義其距離convexhull線的垂直高度為energyabovehull,即Ehull。該數值越大,則說明該相越不穩定。一般認為Ehull小于100meV/atom屬于亞穩定,而Ehull大于該閾值則認為不穩定。因此計算不同組分下的自由能,并構建convexhull可以成功預測材料的穩定性。


在實際計算中,可以先構造出不同組分的機構,然后利用DFT進行結構優化,得到吉布斯自由能G。以平均到每個原子的自由能為標準,是各個組分的函數。以Li-Fe-P-O為例,構建好的convexhull投影到二維平面中就是常見的三角相圖。


Ong等對LiFePO4的相圖進行研究,并在此基礎上發展出pymatgen軟件包。該軟件包基于Python并結合MaterialProject數據庫,可以很方便的進行一系列高通量計算。


結論


第一性原理在鋰電相關領域里面發揮著很重要的用途。利用DFT計算,可以有效地預測材料的電子性質,如帶寬\費米能級,HUMO和LUMO等重要特性。此外,結合DFT和AIMD,可以有效的預測鋰離子在材料中的傳輸及擴散,從而預測其鋰離子電導率。最后,結合已有的材料數據庫和相關開發包,可以方便的計算材料的穩定性。


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