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盤點:第一性原理計算在鋰離子電池領域的應用

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年09月07日  

隨著全球經濟及社會的發展,人們對于能源的需求及使用日益增長。環境污染和化石能源匱乏的問題日益顯著,為了人類的可持續發展。尋求開發新能源和可再生資源迫在眉睫。太陽能和風能等新型能源雖然便利清潔,但是由于其自身受時空分布不均勻的特點限制在現階段并不能廣泛使用。


作為化學儲能裝置,鋰離子電池以比功率高、能量密度大、壽命長、自放電率低和貯藏時間長等優點,被廣泛應用于便攜式電子設備、航天、特種裝備及電動交通工具。目前,鋰離子電池已逐步替代其他電池為主要的動力電池。另一方面,由于近年來智能電網及大規模儲能領域的發展對鋰離子電池的能量密度和功率密度提出了更高的要求,這使得開發具有高能量密度和大功率密度的新型鋰離子電池尤為重要。


第一性原理計算方法即從頭算(abinitio)被廣泛應用在化學、物理、生命科學和材料學等領域。它的基本思想是將多個原子構成的體系看成是由多個電子和原子核組成的系統,并根據量子力學的基本原理對問題進行最大限度的“非經驗性”處理。它只需要5個基本常數(m0,e,h,c,kB)就可以計算出體系的能量和電子結構等物理性質。


第一性原理計算可以確定已知材料的結構和基礎性質,并實現原子級別的精準控制,是現階段解決實驗理論問題和預測新材料結構性能的有力工具。并且,第一性原理計算不需要開展真實的實驗,極大地節省了實驗成本,現已被廣泛應用于鋰離子電池電極材料的嵌脫鋰機理探索、擴散能壘計算、結構穩定性、嵌鋰容量機理研究等方面,為鋰離子電池電極材料的制備和改性提供了有效的理論指導。


其中,在鋰電領域,利用第一性原理計算為鋰離子電池材料的設計提供的理論應用主要集中于以下幾個方面:


1工作電壓的計算


鋰離子嵌入電壓是鋰離子電池的一個重要參數,而理想的材料是正極材料的電壓平臺足夠高、負極材料的電壓平臺足夠低,才能得到較高的工作電壓,進而為鋰離子電池提供較高的能量密度。第一性原理可以通過計算材料基態的電子總能量計算出平均嵌鋰電壓(averageintercalationvoltage,AIV),與實驗測到的電壓數值比較接近,其原理闡述如下,例如電極反應式:


其開路電壓可由如下公式計算所得:


其中,μcathode和μanode分別為鋰原子在正負極材料中的化學勢,z為反應過程中轉移電子數,F是法拉第常數,△G為吉布斯(Gibbs)自由能。


在0K時,可近似為△G≈△E,則公式1可寫為:


因此,只要計算反應前后的各物質的總能量,就可以利用公式(2)求解正極材料的平均電壓。第一性原理計算可以比較準確地預測材料的平均嵌鋰電壓,與實驗測到的電壓數值比較接近,如Zhou等2人通過計算得正極材料LiNiPO4的電壓為5.1V,而實驗測試值為5.1V-5.3V。Chen等3通過計算所得正極材料LiFePO4的平均電壓為3.2V,其實驗值為約3.4V。另外,Hassan等4利用第一性原理計算所得到的RuO2負極材料工作電壓曲線,與實驗中所獲得工作電壓曲線變化趨勢定性的符合。


2電子傳導性和離子擴散性


倍率性能是指電池在一定時間內放出其額定電容的電流值。倍率性能越高的電池,放出相同容量的時間則越短,這有利于電池快速的充放電。材料的離子電導率和電子電導率共同影響著材料的倍率性能。高倍率下的充放過程不僅需要快速的離子擴散,也需要快速的電子傳導。


利用第一性原理計算的方法,可以采用NEB(Nudgedelasticband)和CI-NEB(AClimbingimagenudgedelasticband)的方法,對材料中鋰離子的擴散能壘進行計算,而擴散能壘則對應著鋰離子的擴散能,也就是擴散速率。擴散能壘越低的材料,其擴散速率越大,則相應的倍率性能則越高。像大家在文獻中所看到的諸如此類的擴散能壘圖5,都是通過第一性原理計算的方法進行計算的。N摻雜石墨烯能夠改善負極材料的鋰離子擴散速率,除了在實驗中測得的實驗值來驗證外,也可以通過第一性原理計算來計算不加N摻雜石墨烯時材料中鋰離子的擴散能壘,通過和加N摻雜石墨烯后的復合材料的鋰離子擴散能壘進行對比來分析復合材料中擴散能壘的降低是否真的是引入N摻雜石墨烯引起的。


3材料結構穩定性的計算


安全性能一直是鋰離子電池的一個重要指標,這影響了電極材料和電解液的選擇,我國曾出現過車載鋰離子電池起火的事故,正是因為電池在使用過程中造成短路導致的。所以,必須選擇結構和熱穩定性均良好的材料作為鋰離子電池的電極材料。在鋰離子電池正極材料充放電循環中,在深度脫鋰時,正極材料可能會釋放O2,這不僅會消耗電解液,更會導致爆炸,造成重大安全問題。


利用第一性原理計算,可以通過計算材料缺陷的形成能和遷移能,來預測相穩定性。例如HakimIddir等6基于第一性原理計算,通過計算Co空位的形成能和遷移能,預測了xLi2MnO3?(1?x)LiMO2的相穩定性。Gao等7基于DFT和FPMD分析了Ti,V,Cr,Fe,Co,Ni,Zr和Nb等元素摻雜Li2MnO3材料中的Mn對于材料性能的影響,通過定義O的反應焓,計算吉布斯自由能,來研究摻雜后材料中O2生成的難易程度。Ti-,V-,Cr-,Co-,Ni-和Zr-doped在含Li量y=1.5之前達到零點,因此,其摻雜不能推遲O2的釋放。而Fe-和Nb-doped在Li移除量超過0.5時仍未達到零點,表明其摻雜可以抑制材料在反應中的O2的生成,從而使得材料的安全性能得到提升,其理論計算的結果與實驗摻雜得到的結果一致。


4儲鋰容量的計算


電極材料的容量是電極中非常重要的性能,在第一性原理計算中,可以通過電極材料對鋰原子的吸附能來進行容量的分析。吸附能的大小可以比較不同材料對鋰原子的吸附能力,吸附能越大的材料,其吸附鋰原子的能力則越強。但是,吸附能大的材料,其容量并不一定高。因為吸附能越大,如果其繼續吸附鋰原子后,吸附能降低的速率很大的話,那么這種材料的儲鋰容量便不會高。如果吸附能越大,當逐漸增加鋰原子后吸附能的降低速率也很平緩時,這種材料就有可能擁有較大的儲鋰容量。鋰原子有內聚能,也就是鋰原子自身形成鋰塊體時所對應的能量。當鋰原子在材料中的吸附能低于內聚能時,這時鋰原子傾向于形成鋰塊體,而不再為電池的容量做貢獻,也就是說,當我們利用第一性原理計算得到材料的吸附能低于鋰塊體的內聚能時,此時所對應的的儲鋰容量則為該材料的理論儲鋰容量。


例如Wang等8利用第一性原理計算得到了(摻雜)石墨烯與金屬氧化物負極材料的反應產物Li2O構成的界面儲鋰容量,為金屬氧化物在實驗中所觀察到的額外容量的產生提供了機理的解釋。


但是,第一性原理計算在現階段鋰離子電池領域中的應用也有局限性,因為實際電極材料的工作狀態是在多種反應共存的條件下進行的,而通過第一性原理計算模擬的材料性能是在理想的平衡態條件進行的,這可能造成計算值與實驗值產生一定的偏差。但是,通過第一性原理計算得到的數值可以定性的幫助實驗工作者進行輔助分析,解釋實驗中存在的一些機理問題,為鋰離子電池電極材料的設計提供一定的幫助。


最后,給大家進行一個簡單的詞匯科普—VASP。大家看到的在鋰電領域第一性原理計算的文獻中經常所看到的VASP一詞,其實是ViennaAb-intioSimulationPackage的縮寫,它是基于密度泛函理論并利用平面波贗勢方法進行從頭分子動力學和第一性原理計算電子結構計算的軟件包,是目前材料模擬和計算材料科學研究中非常流行的商用軟件。Vasp軟件是由J.Furthmuller和G.Kresse首先開發和利用的,并在后期得到了不斷的更新和完善,如今使用的Vasp軟件包已相當成熟。


Vasp軟件包具有以下優點:


(1)它給出了周期表中幾乎全部元素的贗勢,這些贗勢已經經過充分的測試,形成了一個可用性非常高的贗勢庫。


(2)優化算法的實現(RMM-DISS,blockedDavidson和共軛梯度算法)效率高、穩定性好。


(3)雖然沒有圖形界面,但是使用文檔詳細,入門快。


(4)所支持的計算機平臺(單機,計算集群,超級標量計算機和超級向量計算機)非常廣泛,幾乎在所有架構(Intel的Pentium系列、Athlon系列的CPU、DEC的Alpha機等等)的計算機器的運行效率都非常高。


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