欧美黑人又粗又大的性格特点,国产农村妇女aaaaa视频,欧美高清精品一区二区,好爽又高潮了毛片免费下载

微生物燃料電池及其應(yīng)用研究進(jìn)展

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2019年08月16日  

微生物燃料電池及其應(yīng)用研究進(jìn)展


微生物燃料電池(MFC)是一種以微生物為陽(yáng)極催化劑,將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化成電能的裝置。利用MFC不僅可以直接將水中或者污泥中的有機(jī)物降解,而且同時(shí)可以將有機(jī)物在微生物代謝過(guò)程中產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)化成電流,從而獲得電能。因此,無(wú)論是利用MFC輸出電能的特點(diǎn)進(jìn)行新型能源的開(kāi)發(fā),還是利用MFC電流與水中有機(jī)物之間的定量關(guān)系進(jìn)行新型污水水質(zhì)檢測(cè)方法的研究,以及利用MFC的特殊環(huán)境對(duì)特殊性能的微生物進(jìn)行馴化,對(duì)MFC的研究均具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本文將從電池基本結(jié)構(gòu)、微生物馴化和應(yīng)用研究等方面對(duì)微生物燃料電池的研究現(xiàn)狀和應(yīng)用前景進(jìn)行綜述及分析。


1基本結(jié)構(gòu)和運(yùn)行原理


與其他類(lèi)型燃料電池類(lèi)似,微生物燃料電池的基本結(jié)構(gòu)為陰極池加陽(yáng)極池。根據(jù)陰極池結(jié)構(gòu)的不同,MFC可分為單池型和雙池型2類(lèi);根據(jù)電池中是否使用質(zhì)子交換膜又可分為有膜型和無(wú)膜型2類(lèi)。其中單池型MFC由于其陰極氧化劑直接為空氣,因而無(wú)需盛裝溶液的容器,而無(wú)膜型燃料電池則是利用陰極材料具有部分防空氣滲透的作用而省略了質(zhì)子交換膜。


MFC的陽(yáng)極材料通常選用導(dǎo)電性能較好的石墨、碳布和碳紙等材料,其中為提高電極與微生物之間的傳遞效率,有些材料經(jīng)過(guò)了改性[5]。陰極材料大多使用載鉑碳材料,也有使用摻Fe3的石墨[1]和沉積了氧化錳的多孔石墨[6]作為陰極材料的報(bào)道。


MFC基本工作原理為[7]:①在陽(yáng)極池,水溶液中或污泥中的營(yíng)養(yǎng)物在微生物作用下直接生成質(zhì)子、電子和代謝產(chǎn)物,電子通過(guò)載體傳送到電極表面。隨著微生物性質(zhì)的不同,電子載體可能是外源的染料分子、與呼吸鏈有關(guān)的NADH和色素分子,也可能是微生物代謝產(chǎn)生的還原性物質(zhì),如S2-和H2等[8]。②電子通過(guò)外電路到達(dá)陰極,質(zhì)子通過(guò)溶液遷移到陰極。③在陰極表面,處于氧化態(tài)的物質(zhì)(如氧氣等)與陽(yáng)極傳遞過(guò)來(lái)的質(zhì)子和電子結(jié)合發(fā)生還原反應(yīng)。


2陽(yáng)極微生物的研究進(jìn)展


21微生物的篩選與分類(lèi)


自20世紀(jì)70年代MFC概念正式提出以來(lái),微生物的篩選一直是MFC的研究重點(diǎn)。目前,已用于MFC的微生物根據(jù)其電子傳遞途徑的差異可以分為2類(lèi):第1類(lèi)微生物,如Desulfovibriodesulfuricans、Proteousvulgarish和Escherichiacoli[9]等,代謝產(chǎn)生的電子需要外源中間體的參與才能傳遞到電極表面;第2類(lèi)微生物,如Geobacter[10]、Shewanellaputrefaciens[11]、Rhodoferaxferrireducens[12]等,代謝產(chǎn)生的電子可通過(guò)細(xì)胞膜直接傳遞到電極表面。通常用第1類(lèi)微生物接種的MFC稱(chēng)為間接MFC,用第2類(lèi)微生物接種的MFC稱(chēng)為直接MFC。

4質(zhì)子交換膜


在傳統(tǒng)的燃料電池中,質(zhì)子交換膜是不可缺少的重要組件,其作用在于有效傳輸質(zhì)子,同時(shí)抑制反應(yīng)氣體的滲透,但在MFC中是否需要保留質(zhì)子交換膜則是研究人員關(guān)注的課題。最近的研究結(jié)果顯示,對(duì)于空氣陰極MFC來(lái)說(shuō),取消質(zhì)子交換膜雖然降低了電池庫(kù)侖效率,但明顯提高了電池的最大輸出功率。這主要是由于取消質(zhì)子交換膜以后,氫離子易于進(jìn)入陰極表面,降低了電池的內(nèi)電阻,進(jìn)而提高了電池的輸出功率;但同時(shí)由于沒(méi)有質(zhì)子交換膜的阻攔,氧氣很容易進(jìn)入陽(yáng)極池,更多有機(jī)物通過(guò)好氧過(guò)程降解,從而使用于轉(zhuǎn)化成電能的有機(jī)物減少。


在已有的MFC中,大多采用商業(yè)化的質(zhì)子交換膜,專(zhuān)門(mén)針對(duì)MFC進(jìn)行膜材料開(kāi)發(fā)的研究較少。Grzebyk等[23]在自行合成質(zhì)子交換膜的基礎(chǔ)上,考察了質(zhì)子交換膜中二乙烯基苯(DVB)的比例與MFC性能之間的關(guān)系。Park等則嘗試考察了陶瓷膜在MFC的應(yīng)用效果。


5微生物燃料電池應(yīng)用研究進(jìn)展


已有研究結(jié)果顯示,微生物燃料電池在以下方面具有應(yīng)用開(kāi)發(fā)前景:①替代能源;②傳感器;③污水處理新工藝;④利用微生物燃料電池的特殊環(huán)境進(jìn)行未培養(yǎng)菌的富集。


51替代能源


生物質(zhì)制氫被認(rèn)為是未來(lái)氫燃料電池的原料來(lái)源,而MFC與生物質(zhì)制氫的共同特點(diǎn)是均以生物質(zhì)作為原料,但在生物質(zhì)制氫過(guò)程中,葡萄糖等生物質(zhì)中還有相當(dāng)部分的氫未被利用,而且氫氣還只是從生物質(zhì)獲取能源的中間產(chǎn)品,而MFC則可以直接將葡萄糖中的氫全部消耗并轉(zhuǎn)化成H2O,生物質(zhì)轉(zhuǎn)化成能源的效率較高。正是由于MFC能夠直接將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化成電能,因此Wilkinson展望了用食物直接喂養(yǎng)機(jī)器人的可能性。


迄今為止,雖然已報(bào)道的MFC中雙池型電池的輸出功率密度最大,但由于雙池型MFC的陰極為鐵氰化鉀溶液,需要連續(xù)曝氣,操作復(fù)雜,因此,近幾年直接利用空氣作為陰極的單池型燃料電池令人關(guān)注。2001年,Park等首先報(bào)道了用摻Fe3的石墨為陰極、摻Mn4的石墨為陽(yáng)極、陶瓷膜為質(zhì)子交換膜、活性污泥接種的單池型MFC的性能,該電池的輸出功率密度達(dá)到788mW/m2。自2003年起,Liu等[2]和Booki等[3]報(bào)道了以載鉑碳布為陰極材料、碳紙為陽(yáng)極材料的單池型MFC的性能。通過(guò)調(diào)整電池結(jié)構(gòu)和各種操作參數(shù),使電池的輸出功率密度達(dá)1330mW/m2。


由以上結(jié)果可見(jiàn),MFC作為新型能源開(kāi)發(fā)的主要問(wèn)題在于需進(jìn)一步提高電池的輸出功率密度及電極電子的傳遞效率。相信經(jīng)過(guò)深入研究,MFC為一些只需要較小電量就能運(yùn)行的遙控裝置提供能源是可能的。


52微生物傳感器的開(kāi)發(fā)


BOD5被廣泛用于評(píng)價(jià)污水中可生化降解的有機(jī)物含量,但由于傳統(tǒng)的BOD測(cè)定方法需要5天的時(shí)間,因此,出現(xiàn)了大量關(guān)于BOD傳感器的研究,其中以MFC工作原理為基礎(chǔ)的BOD傳感器的研究也是研究人員關(guān)注的焦點(diǎn)。利用MFC工作原理開(kāi)發(fā)新型BOD傳感器的關(guān)鍵在于:①電池產(chǎn)生的電流或電荷與污染物的濃度之間呈良好的線性關(guān)系;②電池電流對(duì)污水濃度的響應(yīng)速度較快;③有較好的重復(fù)性。


目前,正在研究的MFC型傳感器全部為有質(zhì)子交換膜的雙池型結(jié)構(gòu),電池的陰極多為溶氧的磷酸鹽緩沖溶液,陽(yáng)極為待測(cè)的水溶液。Kim等[26]在用自行設(shè)計(jì)的BOD傳感器分批測(cè)定溶液BOD的濃度時(shí)發(fā)現(xiàn),電池轉(zhuǎn)移電荷與污水濃度之間呈明顯的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)達(dá)到099,標(biāo)準(zhǔn)偏差為3%~12%;電池在低濃度時(shí)響應(yīng)時(shí)間少于30min;連續(xù)測(cè)定BOD質(zhì)量濃度小于100mg/L的溶液時(shí)[27],電流與濃度呈線性關(guān)系,3次電流測(cè)定的差值小于10%;且當(dāng)MFC的陽(yáng)極處于“饑餓”狀態(tài)后喂養(yǎng)新鮮污水,MFC的電流能夠恢復(fù);當(dāng)電池中的污水濃度發(fā)生變化時(shí),電流需要滯后1h達(dá)到穩(wěn)定。Moon等通過(guò)改變污水流動(dòng)速度和電池陽(yáng)極容積的方式,使電流響應(yīng)時(shí)間縮短到了5min。


考慮到實(shí)際污水中存在硝酸鹽和硫酸鹽等具有高氧化還原電勢(shì)的電子受體,它們會(huì)降低MFC的電流響應(yīng)信號(hào),Chang等嘗試在陽(yáng)極池中加入疊氮化物和氰化物等呼吸抑制劑,達(dá)到了消除硝酸鹽和硫酸鹽影響的效果,結(jié)果顯示,通過(guò)加入呼吸抑制劑,使MFC型BOD傳感器可用于準(zhǔn)確測(cè)量含氧和含硝酸鹽的貧營(yíng)養(yǎng)地表水中的BOD含量。


22微生物馴化與鑒定


MFC研究中使用的微生物菌種大多為單一菌種,直接來(lái)自于微生物菌種庫(kù),而近年來(lái)的研究結(jié)果表明,直接用來(lái)自天然厭氧環(huán)境的混合菌接種電池,可以使電流輸出成倍增加[1],且在陽(yáng)極表面富集了優(yōu)勢(shì)微生物菌屬[13]。因此,探討微生物的馴化過(guò)程、底物性質(zhì)與電池性能的關(guān)系及優(yōu)勢(shì)微生物鑒定是近年來(lái)MFC研究的熱點(diǎn)。


目前,微生物馴化過(guò)程的常規(guī)操作是:在厭氧條件下,直接用天然厭氧環(huán)境中的污泥、污水或污水處理廠的活性污泥接種MFC,將外電路連通后觀察MFC各種性能的變化,定期更換培養(yǎng)液,直到MFC性能穩(wěn)定。Kim等[14]嘗試考察了接種體的預(yù)處理方式對(duì)混合菌接種的MFC性能的影響。研究結(jié)果表明,如果接種體在加入到MFC前先行除去產(chǎn)甲烷菌,然后接種,不利于MFC功率的提高;而如果采用Rabaey等[15]開(kāi)發(fā)的馴化方法,則可以提高MFC的放電功率。


對(duì)MFC富集的微生物進(jìn)行鑒定,除必要的形態(tài)觀察外,多直接采用16SrDNA進(jìn)行分析。研究結(jié)果顯示,使用不同營(yíng)養(yǎng)鹽喂養(yǎng)的MFC中的優(yōu)勢(shì)微生物種屬各不相同。使用河水喂養(yǎng)的MFC中Betaproteobacteria占主導(dǎo)地位(462%),而使用人工污水培養(yǎng)的MFC中Alphaproteobacteria占主導(dǎo)地位(644%),而且在使用河水喂養(yǎng)的MFC中還獲得了未培養(yǎng)菌;從使用淀粉加工廢水喂養(yǎng)的MFC中分離出屬于Clostridium子群的厭氧菌EG3;在使用含醋酸的人工廢水喂養(yǎng)的MFC中分離出屬于Aeromonashydrophila的PA3;使用海底污泥培養(yǎng)時(shí),陽(yáng)極表面Geobacteraceae富集了100倍,用河口污泥馴化時(shí),在陽(yáng)極表面類(lèi)似于微生物Desulfobulbaceae種屬的基因系列占了絕大多數(shù),而由淡水污泥馴化時(shí),陽(yáng)極表面大多數(shù)基因系列則與鐵還原菌Geothrixfermentans密切相關(guān)。

23微生物代謝和電子傳遞過(guò)程


231微生物代謝過(guò)程


Rabaey等[7]認(rèn)為,陽(yáng)極電勢(shì)的高低決定了微生物代謝的途徑:當(dāng)陽(yáng)極電勢(shì)較高時(shí),微生物利用呼吸鏈進(jìn)行代謝,電子和質(zhì)子通過(guò)NADH脫氫酶、輔酶Q和色素進(jìn)行傳遞;當(dāng)陽(yáng)極電勢(shì)下降,且溶液中沒(méi)有硝酸鹽、硫酸鹽和其他電子受體時(shí),溶液中主要發(fā)生的是發(fā)酵過(guò)程。而像醋酸、丁酸這樣的發(fā)酵產(chǎn)物則可以在更低的陽(yáng)極電勢(shì)下由Geobacter種群微生物代謝,將電子傳遞到電極。而陽(yáng)極電勢(shì)的高低可以通過(guò)調(diào)節(jié)外電阻,控制溶液中氧氣、硝酸鹽、硫酸鹽和其他電子受體的濃度來(lái)控制。


232電子傳遞過(guò)程


電子從微生物到電極的傳遞主要有3種方式:由細(xì)胞膜直接傳遞、通過(guò)中間體傳遞及以上2種傳遞方式同時(shí)存在的傳遞。


(1)由細(xì)胞膜直接傳遞電子


對(duì)于無(wú)需外源中間體的直接MFC,電子從微生物細(xì)胞膜直接傳遞到電極。在電子傳遞過(guò)程中,作為呼吸鏈重要組成部分的、位于細(xì)胞膜上的色素是實(shí)際的電子載體[11]。因此,對(duì)于此類(lèi)MFC,要提高電池輸出功率,關(guān)鍵在于提高細(xì)胞膜與電極材料的接觸效率。目前被認(rèn)為由細(xì)胞膜直接傳遞電子的微生物有Geobactermetallireducens、Aeromonashydrophila、Rhodoferaxferrireducens和Shewanellaputrefaciens等。


(2)由中間體傳遞電子


由中間體傳遞電子的過(guò)程為:處于氧化態(tài)的中間體進(jìn)入細(xì)胞內(nèi),與呼吸鏈上的還原產(chǎn)物NADH耦合后,轉(zhuǎn)變成還原態(tài)的中間體;還原態(tài)的中間體被微生物排泄出體外,在電極表面失去電子被氧化。


理想的中間體應(yīng)該能被細(xì)菌吸收和排泄,對(duì)微生物沒(méi)有毒性,氧化態(tài)和還原態(tài)均比較穩(wěn)定,能夠與NADH相連接。此外,理想外源中間體的氧化還原電勢(shì)應(yīng)高于色素和NADH等細(xì)胞內(nèi)氧化還原電對(duì)的電勢(shì),同時(shí)應(yīng)低于電極材料的氧化還原電勢(shì)。ark等研究發(fā)現(xiàn),將中間體通過(guò)化學(xué)鍵固定在石墨電極表面可以提高電池的輸出電流密度。


在有關(guān)MFC的早期研究中,研究的重點(diǎn)在于選擇合適的外源中間體以提高電池的輸出功率。通常,MFC中使用的中間體大多是人工合成的染料物質(zhì),如亞甲藍(lán)、中性紅等。Rabaey等的研究結(jié)果表明,微生物自身代謝也可以產(chǎn)生中間體。他們?cè)冢校螅澹酰洌铮恚铮睿幔螅幔澹颍酰纾椋睿铮螅峤臃N的MFC中檢測(cè)出了抗菌物質(zhì)綠膿菌素(pyocyanin)和phenazine-1-carboxamide,將這些物質(zhì)用于由其他微生物接種的MFC時(shí),同樣可以明顯提高電池的電流輸出。值得注意的是,Pseudomonasaeruginosa僅在MFC中代謝產(chǎn)生中間體,在普通的厭氧條件下沒(méi)有中間體產(chǎn)生。


3陰極池的研究進(jìn)展


微生物燃料電池的陰極氧化劑主要有空氣、溶氧、鐵氰化物、二氧化錳等,其中用溶氧作為氧化劑的研究較多,而直接用空氣作為氧化劑的MFC由于簡(jiǎn)化了電池結(jié)構(gòu),在近幾年得到了較大發(fā)展。當(dāng)用氧氣作為陰極氧化劑時(shí),陰極反應(yīng)與直接甲醇燃料電池和氫氣燃料電池相似,因此在組建MFC時(shí),可以直接參考已有電池的研究成果來(lái)選擇陰極材料。目前,陰極材料多使用載鉑石墨、碳布或碳紙等。


Oh等考察了電極材料、陰極性質(zhì)、陰極面積和溶解氧濃度等因素對(duì)電池輸出功率的影響。結(jié)果顯示,用鐵氰化鉀溶液作為電子受體比用溶氧緩沖溶液作為電子受體時(shí)的電池輸出功率高50%~80%。當(dāng)用溶氧作為電子受體時(shí),載鉑陰極比無(wú)載鉑陰極產(chǎn)生的電池電壓高166mV(分別為302mV及136mV),純氧曝氣(O2質(zhì)量濃度38mg/L)比空氣曝氣(O2質(zhì)量濃度79mg/L)時(shí)產(chǎn)生的最大電池功率高158%(分別為0110mW和0095mW)。對(duì)使用溶氧作為陰極氧化劑的電池來(lái)說(shuō),陰極面積的變化也會(huì)引起電池電壓的變化,但對(duì)以鐵氰化鉀溶液為陰極氧化劑的電池而言,陰極面積對(duì)電池電壓的影響很小。Rhoads等[6]用生物礦化的氧化錳沉積在石墨電極表面作為陰極氧化劑,經(jīng)測(cè)量其標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電勢(shì)達(dá)(3845±640)mV。當(dāng)其與由Klebsiellapneumoniae接種、2-羥基-1,4-萘醌為中間體、葡萄糖溶液為營(yíng)養(yǎng)液組成的陽(yáng)極組合成MFC時(shí),電池輸出的電流密度比用氧氣作為氧化劑時(shí)的高2個(gè)數(shù)量級(jí)。


此外,MFC作為貧營(yíng)養(yǎng)水體(如地表水、污水處理廠排出液等)的傳感器電池的主要障礙在于O2通過(guò)陰極和質(zhì)子交換膜的擴(kuò)散速率大,在陰極的還原速率低,因此導(dǎo)致電池輸出電流的輸出信號(hào)很小。Kang等[30]有針對(duì)性地對(duì)MFC的陰極進(jìn)行了改進(jìn),明顯提高了MFC電流輸出的重復(fù)性和信噪比。


53作為水處理的新工藝


目前,以有機(jī)污水為燃料、回收利用污水中有機(jī)質(zhì)的化學(xué)能一直是MFC研究中的主要目的,但在研究中,對(duì)于MFC處理后污水水質(zhì)的監(jiān)測(cè)結(jié)果使研究人員對(duì)以MFC工作原理為基礎(chǔ),開(kāi)發(fā)新的污水處理工藝產(chǎn)生了濃厚興趣。


2004年,Jang等研究發(fā)現(xiàn),用MFC處理由葡萄糖和谷氨酸配制的CODCr質(zhì)量濃度為300mg/L的人工污水,CODCr的去除率可達(dá)到90%。Logan等直接用以空氣為陰極的MFC處理生活污水,CODCr去除率達(dá)到80%。Jang等用柱塞流蛇形管道電池處理含不同底物的污水,實(shí)現(xiàn)了連續(xù)處理污水、連續(xù)產(chǎn)生電流。值得注意的是,MFC在厭氧降解有機(jī)物的同時(shí),污水pH保持中性,且溶液中沒(méi)有常規(guī)厭氧環(huán)境發(fā)酵產(chǎn)生的CH4和H2等。因此,MFC可以作為污水的常規(guī)處理手段,CODCr去除率可以達(dá)到與一般厭氧過(guò)程同樣的效果,但MFC不會(huì)使污水水質(zhì)發(fā)生酸化,也不會(huì)產(chǎn)生具有爆炸性的危險(xiǎn)氣體,因此具有很好的開(kāi)發(fā)前景。


綜上所述,MFC在替代能源開(kāi)發(fā)、微生物傳感器研究和水處理工藝開(kāi)發(fā)方面均具有良好的應(yīng)用前景,但在改善電極電化學(xué)性能、提高電池輸出功率密度和降低電池成本等方面還需要繼續(xù)深入探索。相信隨著MFC研究的不斷深入,MFC的工業(yè)化應(yīng)用將為期不遠(yuǎn)。


相關(guān)產(chǎn)品

  1. <form id="ejezu"></form>

  2. 主站蜘蛛池模板: 成人欧美一区二区三区在线观看| 云浮市| 怡红院av亚洲一区二区三区h | 社旗县| 在线天堂www在线国语对白| 成人免费视频在线观看| 香蕉久久国产av一区二区| 色一情一区二| 最新高清无码专区| 昌邑市| 攀枝花市| 国产探花在线精品一区二区| 97久久精品人人澡人人爽| 免费特级毛片| 成全视频在线观看免费| 国产在线视频一区二区三区| а√天堂www在线天堂小说| 亚洲熟妇色xxxxx欧美老妇| 高潮毛片又色又爽免费| 国产h视频在线观看| 艳妇乳肉豪妇荡乳| 亚洲男人天堂| 彭山县| 99国产精品久久久久久久久久久| 武宁县| 久久国产劲爆∧v内射| 亚洲精品字幕在线观看| 波多野结衣人妻| 久久精品人妻一区二区三区| 都安| 抚宁县| 三人成全免费观看电视剧| 风韵丰满熟妇啪啪区老熟熟女| 久久久久久免费毛片精品| 无码精品一区二区三区在线| 许昌市| 激情综合五月| 人妻巨大乳hd免费看| 国产精久久一区二区三区| 定西市| 玩弄人妻少妇500系列| 国精产品一区一区三区有限公司杨| 99久久久国产精品免费蜜臀| 龙口市| 昌江| 日本特黄特色aaa大片免费| 国产精品自产拍高潮在线观看 | 赤壁市| 国产99久一区二区三区a片| 99精品久久毛片a片| 亚洲国产精品久久久久久| 大肉大捧一进一出好爽动态图| 吉木乃县| 莲花县| 青青草视频免费观看| 洞头县| 成人欧美一区二区三区黑人免费| 乌恰县| 成全世界免费高清观看| 少妇粉嫩小泬喷水视频www| 欧美亚洲精品suv| 中文字幕日韩人妻在线视频| 亚洲爆乳无码一区二区三区| 国产精品久久久久野外| 樟树市| 日韩成人无码| 丰满少妇在线观看网站| 中文字幕在线播放| 欧美一区二区三区| 无码国产色欲xxxx视频| 贵港市| 兰坪| 安阳市| 未满十八18禁止免费无码网站| 台前县| 易门县| 色视频www在线播放国产人成 | 欧美 日韩 人妻 高清 中文| 奉贤区| 淮北市| 国产午夜视频在线观看| 久久久久久无码午夜精品直播| 国内精品一区二区三区| 晋州市| 三年大片大全观看免费| 日日噜噜噜夜夜爽爽狠狠| 亚洲第一成人网站| 999久久久国产精品| 国产精品久久久久久久久动漫| 德昌县| 欧美乱妇日本无乱码特黄大片| 青铜峡市| 国产精品久久久久久久9999| 国产熟妇另类久久久久| 亚洲 小说区 图片区 都市| 康保县| 无码一区二区三区视频| 国产看真人毛片爱做a片| 国产精品亚洲二区在线观看| 国产精品999| 株洲市| 久久午夜夜伦鲁鲁片无码免费| 日本熟妇色xxxxx日本免费看| 无码成人精品区在线观看| 将乐县| 国产精品51麻豆cm传媒| 罗田县| 熟女人妻一区二区三区免费看| 日本少妇高潮喷水xxxxxxx| 大冶市| 亚洲精品久久久久久| 精品国产成人亚洲午夜福利| 济阳县| 99精品一区二区三区无码吞精 | 久久国产劲爆∧v内射| 成人做爰免费视频免费看| 唐山市| 南溪县| 台中县| 国产乱国产乱老熟300部视频| 少妇熟女视频一区二区三区| 一区二区国产精品精华液| 综艺| 性做久久久久久久免费看| 资溪县| 城市| 凤翔县| 男ji大巴进入女人的视频| 平阳县| 欧美日韩欧美| 熟妇高潮精品一区二区三区| 中文字幕乱码人妻无码久久| 色欲久久久天天天综合网| 99久久婷婷国产综合精品电影| 国产老妇伦国产熟女老妇视频| 亚欧成a人无码精品va片| 常州市| 国产精品久久午夜夜伦鲁鲁| 国产乱xxⅹxx国语对白| 精品久久久久久人妻无码中文字幕| 苍井空亚洲精品aa片在线播放| 性生交大全免费看| 亚洲中文字幕在线观看| 上蔡县| 熟妇无码乱子成人精品| 高淳县| 黑人糟蹋人妻hd中文字幕| 鲁甸县| 国产精品久久| 津南区| 尉犁县| 拉孜县| 左贡县| 拉萨市| 哈密市| 临颍县| 湖南省| 红桥区| 久久久久久久极品内射| 太和县| 鸡东县| 白又丰满大屁股bbbbb| 久久久久女教师免费一区 | 浠水县| 大庆市| 日本不卡三区| 三年片免费观看了| 亚洲熟悉妇女xxx妇女av| 国精产品一区一区三区mba下载| 精品无码一区二区三区久久| 无套内谢老熟女| 中文字幕人成乱码熟女香港| 无码aⅴ精品一区二区三区| 中文字幕无码精品亚洲35| 正定县| 精国产品一区二区三区a片| 国产良妇出轨视频在线观看| 强行糟蹋人妻hd中文字幕| 贵定县| 国产aⅴ激情无码久久久无码| 中文无码熟妇人妻av在线| 全国最大成人网| 资兴市| 新郑市| 静宁县| 大关县| 黄山市| 广昌县| 宜良县| 崇州市| 伽师县| 清流县| 乐平市| 国产午夜精品一区二区三区嫩草 | 国产又粗又大又黄| 道真| 午夜精品久久久久久久久| 少妇脱了内裤让我添| 狠狠干狠狠爱| 国产伦精品一区二区三区| 欧美三级欧美成人高清| 秋霞在线视频| 巩留县| 和林格尔县| 万荣县| 中文字幕乱码无码人妻系列蜜桃| 滨州市| 成人性做爰片免费视频| 久久国产成人精品av| 安图县| 中文人妻av久久人妻18| 国产伦理一区二区| 花莲市| 人妻洗澡被强公日日澡| 久久婷婷成人综合色| 宁津县| 解开人妻的裙子猛烈进入| 性一交一乱一伧国产女士spa | 三年大片免费观看大全电影| 沅江市| 天天干天天射天天操| 国产成人精品白浆久久69 | 国产精品99精品无码视亚| 柯坪县| 无套内谢的新婚少妇国语播放| 国产精品久久久久野外| 准格尔旗| 无码人妻丰满熟妇啪啪| 商城县| 竹山县| 精品久久久久久久久久久aⅴ| 中文字幕乱码在线人视频| 鄄城县| 全州县| 莫力| 日本55丰满熟妇厨房伦| 商河县| 色一情一区二| 国产精品18久久久| 国产成人无码精品久久久露脸| 国产精品毛片一区二区三区| 熟女肥臀白浆大屁股一区二区| 色欲av伊人久久大香线蕉影院 | 国产精品久久久久久久久久免费| 进贤县| 麻豆精品| 德昌县| 国产h视频在线观看| 少妇人妻偷人精品一区二区| 国产精品成人免费一区久久羞羞| 无码aⅴ精品一区二区三区| 久久久久久亚洲精品| 国产后入清纯学生妹| 中文字幕一区二区三区乱码| 婷婷五月综合激情| 淮滨县| 亚洲小说春色综合另类| 巩义市| 亚洲 激情 小说 另类 欧美| 读书| 夏邑县| 仁化县| 青铜峡市| 国产欧美日韩一区二区三区| 军事| 久久er99热精品一区二区| 在线亚洲人成电影网站色www| 国产日韩欧美| 国产无套精品一区二区三区| 国产午夜亚洲精品午夜鲁丝片| 无码人妻丰满熟妇精品区| 亚洲精品午夜精品| 欧美人与性动交g欧美精器| 哈巴河县| 中文字幕乱妇无码av在线| 久久久久国产精品无码免费看| 泽州县| 久久久久国产一区二区三区| 马鞍山市| 窝窝午夜看片| 国产真人做爰毛片视频直播| 久久国产一区二区三区| 成全电影大全第二季免费观看| 阳曲县| 一本大道久久久久精品嫩草 | 巩义市| 遂昌县| 涞水县| 精品欧美一区二区三区久久久| 万全县| 少妇特殊按摩高潮惨叫无码| 国精品无码人妻一区二区三区| 免费网站在线观看高清版电视剧| 综合天堂av久久久久久久| 苏州市| 人与嘼交av免费| 亚洲国产精品成人久久蜜臀| 乌兰县| 国产熟妇与子伦hd| 国产精品无码久久久久成人影院| 后入内射欧美99二区视频| 甘谷县| 人人爽人人爽人人爽| 精品无码久久久久成人漫画| www国产亚洲精品| 国产福利视频在线观看| 上虞市| 遵义市| 锦屏县| 南雄市| 萝北县| 肇州县| 在线观看的网站| 黄石市| 成全影视在线观看第6季| 国产精品无码一区二区三区免费| 隆化县| 亚欧成a人无码精品va片| 内射合集对白在线| 国产精品永久久久久久久久久| 会东县| 国产又爽又黄无码无遮挡在线观看 | 台南县| 三年片在线观看免费观看大全动漫| 无为县| 亚洲熟妇色xxxxx欧美老妇y| 69精品人人人人| 麻豆亚洲一区| 国产又粗又猛又黄又爽无遮挡| 国产成人精品白浆久久69| 欧美无人区码suv| 日本真人做爰免费视频120秒| 婺源县| 狂野少女电视剧免费播放| 69精品人人人人| 狂野少女电视剧免费播放| 国产成人小视频| 三年片免费观看影视大全满天星| 嘉鱼县| 好吊视频一区二区三区| 国产精品99精品久久免费| 欧美老熟妇又粗又大| 中文人妻av久久人妻18| 少妇无码一区二区三区| 精品国产18久久久久久| 陇南市| 无码人妻精品一区二区| 波多野42部无码喷潮| 国产无遮挡又黄又爽又色| 兴安县| 台山市| 昌邑市| 宁陕县| 武冈市| 平阴县| 河东区| 亚洲区小说区图片区qvod| 定陶县| 久久久久99人妻一区二区三区| 亚洲中文无码av在线| 国产一区二区三区精品视频 | 国产aⅴ激情无码久久久无码| 亚洲第一av网站| 一边吃奶一边摸做爽视频| 灌南县| 与子敌伦刺激对白播放的优点 | 国产精品扒开腿做爽爽爽a片唱戏| 成全视频在线观看大全腾讯地图| 新田县| 肥老熟妇伦子伦456视频| 和顺县| 999久久久国产精品| 无码成人精品区在线观看| 福利视频在线播放| 欧美日韩在线视频一区| 国产女人18毛片水真多1| 国产精品二区一区二区aⅴ污介绍| 国产成人精品综合在线观看| 板桥市| xx性欧美肥妇精品久久久久久| 国产成人无码一区二区三区在线 | 阿鲁科尔沁旗| 大战熟女丰满人妻av| 平凉市| 久久99国产精品成人| 徐闻县| 潼南县| 成人性做爰片免费视频| 日本不卡高字幕在线2019| 丝袜 亚洲 另类 欧美 变态| 国产精品久久久久无码av| 激情 小说 亚洲 图片 伦| 定结县| 饶平县| 少妇极品熟妇人妻无码| 马鞍山市| 波多野42部无码喷潮在线| 沁阳市| 亚洲熟妇av乱码在线观看| 松滋市| 24小时日本在线www免费的| 蓝山县| 鞍山市| 梧州市| 女子spa高潮呻吟抽搐| 万源市| 欧美俄罗斯乱妇| 屏边| 成全在线观看免费高清电视剧| 国产精品久久久久久久久久久久午衣片| 免费国精产品—品二品| 沿河| 中文字幕精品无码一区二区| 99久久99久久精品免费看蜜桃| 精品一区二区三区四区| 中国妇女做爰视频| 成人做受黄大片| 潞城市| 成av人片在线观看www| 聂荣县| 人妻激情偷乱视频一区二区三区 | 国产精品久久久久久吹潮| 亚洲日韩一区二区三区| 石门县| 中山市| 浪卡子县| 银川市| 国产人妻大战黑人20p| 陵川县| 双城市| 恩施市| 阳西县| 天天躁日日躁aaaaxxxx| 丁香婷婷综合激情五月色| 亚洲欧美乱综合图片区小说区| 国产精品爽爽久久久久久| 国产乱人伦精品一区二区| 国产欧美日韩一区二区三区| 国产一区二区| 国产精品美女久久久久av超清| 嘉义市| 沐川县| 大肉大捧一进一出好爽| 蛟河市| 欧洲成人午夜精品无码区久久| 西畴县| 国偷自产视频一区二区久 | 临潭县| 茌平县| 少妇性l交大片7724com| 亚洲国产精品va在线看黑人| 灌南县| 国产精品久久久久影院老司| 国产精品成人99一区无码| 国产熟妇与子伦hd| 亚洲第一av网站| 澳门| 老熟女网站| 少妇特殊按摩高潮惨叫无码| 国产精品无码免费专区午夜| 国产精品久久久久久无码| 国内精品国产成人国产三级| 国产麻豆成人精品av| 国产女人被狂躁到高潮小说| 阿拉善右旗| 成人永久免费crm入口在哪| 欧美成人片在线观看| 成全视频免费高清| 精品少妇一区二区三区免费观| 无码人妻av一区二区三区波多野| 尤物视频网站| 成全视频观看免费高清第6季| 西华县| 民丰县| 临夏市| 洪湖市| 伊春市| 国产亚洲精品aaaaaaa片| 国内老熟妇对白xxxxhd| 国产日韩一区二区三免费高清| 国产又爽又黄无码无遮挡在线观看| 昌宁县| 久久久无码人妻精品一区| 一区二区国产精品精华液| 亚洲日韩欧美一区二区三区| 国产又粗又大又黄| 昌江| 密云县| 今天高清视频免费播放| 隆化县| 久久久久麻豆v国产精华液好用吗| 弥勒县| 津市市| 国产熟妇另类久久久久| 国产又粗又大又黄| 成人h动漫精品一区二区无码| 信阳市| 国产精品久久久午夜夜伦鲁鲁| 波多野结衣人妻| 亚洲乱码国产乱码精品精大量| 久久久久成人精品无码| 国产乱码精品一区二区三区中文| chinese熟女老女人hd| 麻豆精品| 国产精品亚洲一区二区无码| 国产精品久久久久久无码| 精品无码久久久久久久久| 昭苏县| 中文字幕在线播放| 铅山县| 龙州县| 盐边县| 桐乡市| 昌图县| 宣汉县| 无锡市| 老熟女网站| 五华县| 吴江市| 欧美乱码精品一区二区三区| 潜山县| 久久久久久久97| 久久久久亚洲精品| 安吉县| 久久久久久久极品内射| 鄂托克旗| 真实的国产乱xxxx在线| 襄汾县| 博野县| 久久人人爽人人爽人人片| 久久久久久久极品内射| 国产激情综合五月久久| 日日摸日日添日日碰9学生露脸| 延长县| 波多野结衣乳巨码无在线观看| 花垣县| 国产精品美女久久久久av超清| 国产成人精品aa毛片| 武平县| 久久99热人妻偷产国产| 99国产精品久久久久久久成人热| 成全在线观看免费完整| 双腿张开被9个男人调教| 蜜臀av一区二区| 伊春市| 欧美成人午夜无码a片秀色直播| 国产精品99无码一区二区| 井研县| 国产激情一区二区三区| 栖霞市| 越西县| 国产欧美熟妇另类久久久| 乌兰浩特市| 狠狠躁日日躁夜夜躁2022麻豆| 成全高清免费完整观看| 江永县| 亚洲精品一区国产精品| 亚洲日韩一区二区| 青海省| 海城市| 曲沃县| 国产suv精品一区二区6| 阿拉尔市| 国产精品51麻豆cm传媒| 午夜成人亚洲理伦片在线观看| 两口子交换真实刺激高潮| 张掖市| 厦门市| 国产又粗又大又黄| 香河县| 国产精品理论片| 国产又色又爽又黄又免费 | 洪江市| 集安市| 伊人情人综合网| www夜片内射视频日韩精品成人| 久久久久久久极品内射| 久久久精品国产sm调教网站 | 久久久精品中文字幕麻豆发布 | 福利视频在线播放| 日韩精品一区二区三区| 三年成全免费观看影视大全| 色综合天天综合网国产成人网| 成人精品一区日本无码网| 青草视频在线播放| 宣恩县| 中文字幕乱码在线人视频| 国产成人精品一区二区在线小狼 | 毛片免费视频| 国产精品亚洲lv粉色| 久久久成人毛片无码| 色妺妺视频网| 蜜桃久久精品成人无码av | 中文字幕乱码人妻无码久久| 欧美激情综合色综合啪啪五月| 阿坝| 播放男人添女人下边视频| 双流县| 青海省| 甘谷县| 伊人久久大香线蕉综合75| 广平县| 国产精品揄拍100视频| 日本公妇乱偷中文字幕| 曰本无码人妻丰满熟妇啪啪| 闽清县| 丰满女人又爽又紧又丰满| 团风县| 乱熟女高潮一区二区在线| 樟树市| 国产精品扒开腿做爽爽爽视频| 泉州市| 久久久久久久97| 成全在线观看免费完整版| 人与禽性动交ⅹxxx| 老熟女网站| 亚洲の无码国产の无码步美| 国产精品无码专区av在线播放 | 西西人体44www大胆无码| 国产精品久久久国产盗摄| 庄河市| 国产精品久久久久永久免费看| 大地资源二在线观看免费高清| 牛牛在线视频| 中国老熟女重囗味hdxx| 奉节县| 亚洲人成色777777老人头| 东北少妇不戴套对白第一次| 国产精品无码免费播放| 电白县| 国产农村妇女精品一二区| 金华市| 丰满岳乱妇一区二区三区| 大方县| 黑人糟蹋人妻hd中文字幕| 怀宁县| 南雄市| 拉孜县| 阿勒泰市| 熟女人妻一区二区三区免费看 | 永定县| 东兰县| 荥经县| 广平县| 色一情一乱一伦一区二区三区| 西西444www无码大胆| 性做久久久久久| 无码一区二区三区在线| 金山区| 无码精品一区二区三区在线| 吴江市| 国产伦精品一区二区三区妓女下载| 色欲久久久天天天综合网| 中文字幕乱码人妻无码久久| 无码人妻丰满熟妇精品区| 营口市| 丁香五香天堂网| 三人成全免费观看电视剧| 狠狠色噜噜狠狠狠888米奇视频 | 国产精久久一区二区三区| 荣昌县| 成人网站免费观看| 柏乡县| 解开人妻的裙子猛烈进入| 少妇高潮惨叫久久久久久| 台中县| 国产伦精品一区二区三区妓女| 牛牛在线视频| 久久人人爽人人爽人人片 | 国产裸体美女永久免费无遮挡| 西西人体44www大胆无码| 性色av蜜臀av色欲av| 欧洲熟妇色xxxx欧美老妇多毛| 平利县| 色翁荡息又大又硬又粗又爽| 济阳县| 自贡市| 札达县| 建阳市| 贵州省| 蕲春县| 卢湾区| 成人小说亚洲一区二区三区| 西西人体44www大胆无码| 人妻体内射精一区二区| 131mm少妇做爰视频| 久久无码人妻一区二区三区| 97精品国产97久久久久久免费| 国产麻豆成人传媒免费观看| 清涧县| 电白县| 亚欧成a人无码精品va片| 浦县| 色欲一区二区三区精品a片| 国模无码视频一区二区三区| 久久综合久久鬼色| 肉色超薄丝袜脚交一区二区| 华安县| 夜夜爽妓女8888视频免费观看| 久久午夜无码鲁丝片| 盐山县| 国产成人小视频| 人妻丰满熟妇aⅴ无码| 精品国产成人亚洲午夜福利| 无码一区二区波多野结衣播放搜索| 中文毛片无遮挡高潮免费 | 白嫩日本少妇做爰| 东丽区| 肉大捧一进一出免费视频| 欧美高清精品一区二区| 小金县| 强行糟蹋人妻hd中文| 盈江县| 无码人妻aⅴ一区二区三区69岛| 国产成人无码一区二区在线观看| 亚洲欧美日韩一区二区| 洛扎县| 99久久人妻精品免费二区| 国精品人妻无码一区二区三区喝尿 | 亚洲精品一区二区三区新线路| 少妇精品无码一区二区免费视频| 成人免费区一区二区三区| 驻马店市| 乐东| 三年片在线观看大全| 99热在线观看| 安阳县| 齐齐哈尔市| 亚洲精品喷潮一区二区三区| 欧美乱码精品一区二区三区| 下面一进一出好爽视频| 99re在线播放| 河曲县| 欧美性大战xxxxx久久久| 错那县| 大同市| 国产福利视频| 国产精品美女久久久久av超清|