欧美黑人又粗又大的性格特点,国产农村妇女aaaaa视频,欧美高清精品一区二区,好爽又高潮了毛片免费下载

微生物燃料電池及其應(yīng)用研究進(jìn)展

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2019年08月16日  

微生物燃料電池及其應(yīng)用研究進(jìn)展


微生物燃料電池(MFC)是一種以微生物為陽(yáng)極催化劑,將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化成電能的裝置。利用MFC不僅可以直接將水中或者污泥中的有機(jī)物降解,而且同時(shí)可以將有機(jī)物在微生物代謝過(guò)程中產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)化成電流,從而獲得電能。因此,無(wú)論是利用MFC輸出電能的特點(diǎn)進(jìn)行新型能源的開(kāi)發(fā),還是利用MFC電流與水中有機(jī)物之間的定量關(guān)系進(jìn)行新型污水水質(zhì)檢測(cè)方法的研究,以及利用MFC的特殊環(huán)境對(duì)特殊性能的微生物進(jìn)行馴化,對(duì)MFC的研究均具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本文將從電池基本結(jié)構(gòu)、微生物馴化和應(yīng)用研究等方面對(duì)微生物燃料電池的研究現(xiàn)狀和應(yīng)用前景進(jìn)行綜述及分析。


1基本結(jié)構(gòu)和運(yùn)行原理


與其他類(lèi)型燃料電池類(lèi)似,微生物燃料電池的基本結(jié)構(gòu)為陰極池加陽(yáng)極池。根據(jù)陰極池結(jié)構(gòu)的不同,MFC可分為單池型和雙池型2類(lèi);根據(jù)電池中是否使用質(zhì)子交換膜又可分為有膜型和無(wú)膜型2類(lèi)。其中單池型MFC由于其陰極氧化劑直接為空氣,因而無(wú)需盛裝溶液的容器,而無(wú)膜型燃料電池則是利用陰極材料具有部分防空氣滲透的作用而省略了質(zhì)子交換膜。


MFC的陽(yáng)極材料通常選用導(dǎo)電性能較好的石墨、碳布和碳紙等材料,其中為提高電極與微生物之間的傳遞效率,有些材料經(jīng)過(guò)了改性[5]。陰極材料大多使用載鉑碳材料,也有使用摻Fe3的石墨[1]和沉積了氧化錳的多孔石墨[6]作為陰極材料的報(bào)道。


MFC基本工作原理為[7]:①在陽(yáng)極池,水溶液中或污泥中的營(yíng)養(yǎng)物在微生物作用下直接生成質(zhì)子、電子和代謝產(chǎn)物,電子通過(guò)載體傳送到電極表面。隨著微生物性質(zhì)的不同,電子載體可能是外源的染料分子、與呼吸鏈有關(guān)的NADH和色素分子,也可能是微生物代謝產(chǎn)生的還原性物質(zhì),如S2-和H2等[8]。②電子通過(guò)外電路到達(dá)陰極,質(zhì)子通過(guò)溶液遷移到陰極。③在陰極表面,處于氧化態(tài)的物質(zhì)(如氧氣等)與陽(yáng)極傳遞過(guò)來(lái)的質(zhì)子和電子結(jié)合發(fā)生還原反應(yīng)。


2陽(yáng)極微生物的研究進(jìn)展


21微生物的篩選與分類(lèi)


自20世紀(jì)70年代MFC概念正式提出以來(lái),微生物的篩選一直是MFC的研究重點(diǎn)。目前,已用于MFC的微生物根據(jù)其電子傳遞途徑的差異可以分為2類(lèi):第1類(lèi)微生物,如Desulfovibriodesulfuricans、Proteousvulgarish和Escherichiacoli[9]等,代謝產(chǎn)生的電子需要外源中間體的參與才能傳遞到電極表面;第2類(lèi)微生物,如Geobacter[10]、Shewanellaputrefaciens[11]、Rhodoferaxferrireducens[12]等,代謝產(chǎn)生的電子可通過(guò)細(xì)胞膜直接傳遞到電極表面。通常用第1類(lèi)微生物接種的MFC稱(chēng)為間接MFC,用第2類(lèi)微生物接種的MFC稱(chēng)為直接MFC。

4質(zhì)子交換膜


在傳統(tǒng)的燃料電池中,質(zhì)子交換膜是不可缺少的重要組件,其作用在于有效傳輸質(zhì)子,同時(shí)抑制反應(yīng)氣體的滲透,但在MFC中是否需要保留質(zhì)子交換膜則是研究人員關(guān)注的課題。最近的研究結(jié)果顯示,對(duì)于空氣陰極MFC來(lái)說(shuō),取消質(zhì)子交換膜雖然降低了電池庫(kù)侖效率,但明顯提高了電池的最大輸出功率。這主要是由于取消質(zhì)子交換膜以后,氫離子易于進(jìn)入陰極表面,降低了電池的內(nèi)電阻,進(jìn)而提高了電池的輸出功率;但同時(shí)由于沒(méi)有質(zhì)子交換膜的阻攔,氧氣很容易進(jìn)入陽(yáng)極池,更多有機(jī)物通過(guò)好氧過(guò)程降解,從而使用于轉(zhuǎn)化成電能的有機(jī)物減少。


在已有的MFC中,大多采用商業(yè)化的質(zhì)子交換膜,專(zhuān)門(mén)針對(duì)MFC進(jìn)行膜材料開(kāi)發(fā)的研究較少。Grzebyk等[23]在自行合成質(zhì)子交換膜的基礎(chǔ)上,考察了質(zhì)子交換膜中二乙烯基苯(DVB)的比例與MFC性能之間的關(guān)系。Park等則嘗試考察了陶瓷膜在MFC的應(yīng)用效果。


5微生物燃料電池應(yīng)用研究進(jìn)展


已有研究結(jié)果顯示,微生物燃料電池在以下方面具有應(yīng)用開(kāi)發(fā)前景:①替代能源;②傳感器;③污水處理新工藝;④利用微生物燃料電池的特殊環(huán)境進(jìn)行未培養(yǎng)菌的富集。


51替代能源


生物質(zhì)制氫被認(rèn)為是未來(lái)氫燃料電池的原料來(lái)源,而MFC與生物質(zhì)制氫的共同特點(diǎn)是均以生物質(zhì)作為原料,但在生物質(zhì)制氫過(guò)程中,葡萄糖等生物質(zhì)中還有相當(dāng)部分的氫未被利用,而且氫氣還只是從生物質(zhì)獲取能源的中間產(chǎn)品,而MFC則可以直接將葡萄糖中的氫全部消耗并轉(zhuǎn)化成H2O,生物質(zhì)轉(zhuǎn)化成能源的效率較高。正是由于MFC能夠直接將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化成電能,因此Wilkinson展望了用食物直接喂養(yǎng)機(jī)器人的可能性。


迄今為止,雖然已報(bào)道的MFC中雙池型電池的輸出功率密度最大,但由于雙池型MFC的陰極為鐵氰化鉀溶液,需要連續(xù)曝氣,操作復(fù)雜,因此,近幾年直接利用空氣作為陰極的單池型燃料電池令人關(guān)注。2001年,Park等首先報(bào)道了用摻Fe3的石墨為陰極、摻Mn4的石墨為陽(yáng)極、陶瓷膜為質(zhì)子交換膜、活性污泥接種的單池型MFC的性能,該電池的輸出功率密度達(dá)到788mW/m2。自2003年起,Liu等[2]和Booki等[3]報(bào)道了以載鉑碳布為陰極材料、碳紙為陽(yáng)極材料的單池型MFC的性能。通過(guò)調(diào)整電池結(jié)構(gòu)和各種操作參數(shù),使電池的輸出功率密度達(dá)1330mW/m2。


由以上結(jié)果可見(jiàn),MFC作為新型能源開(kāi)發(fā)的主要問(wèn)題在于需進(jìn)一步提高電池的輸出功率密度及電極電子的傳遞效率。相信經(jīng)過(guò)深入研究,MFC為一些只需要較小電量就能運(yùn)行的遙控裝置提供能源是可能的。


52微生物傳感器的開(kāi)發(fā)


BOD5被廣泛用于評(píng)價(jià)污水中可生化降解的有機(jī)物含量,但由于傳統(tǒng)的BOD測(cè)定方法需要5天的時(shí)間,因此,出現(xiàn)了大量關(guān)于BOD傳感器的研究,其中以MFC工作原理為基礎(chǔ)的BOD傳感器的研究也是研究人員關(guān)注的焦點(diǎn)。利用MFC工作原理開(kāi)發(fā)新型BOD傳感器的關(guān)鍵在于:①電池產(chǎn)生的電流或電荷與污染物的濃度之間呈良好的線性關(guān)系;②電池電流對(duì)污水濃度的響應(yīng)速度較快;③有較好的重復(fù)性。


目前,正在研究的MFC型傳感器全部為有質(zhì)子交換膜的雙池型結(jié)構(gòu),電池的陰極多為溶氧的磷酸鹽緩沖溶液,陽(yáng)極為待測(cè)的水溶液。Kim等[26]在用自行設(shè)計(jì)的BOD傳感器分批測(cè)定溶液BOD的濃度時(shí)發(fā)現(xiàn),電池轉(zhuǎn)移電荷與污水濃度之間呈明顯的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)達(dá)到099,標(biāo)準(zhǔn)偏差為3%~12%;電池在低濃度時(shí)響應(yīng)時(shí)間少于30min;連續(xù)測(cè)定BOD質(zhì)量濃度小于100mg/L的溶液時(shí)[27],電流與濃度呈線性關(guān)系,3次電流測(cè)定的差值小于10%;且當(dāng)MFC的陽(yáng)極處于“饑餓”狀態(tài)后喂養(yǎng)新鮮污水,MFC的電流能夠恢復(fù);當(dāng)電池中的污水濃度發(fā)生變化時(shí),電流需要滯后1h達(dá)到穩(wěn)定。Moon等通過(guò)改變污水流動(dòng)速度和電池陽(yáng)極容積的方式,使電流響應(yīng)時(shí)間縮短到了5min。


考慮到實(shí)際污水中存在硝酸鹽和硫酸鹽等具有高氧化還原電勢(shì)的電子受體,它們會(huì)降低MFC的電流響應(yīng)信號(hào),Chang等嘗試在陽(yáng)極池中加入疊氮化物和氰化物等呼吸抑制劑,達(dá)到了消除硝酸鹽和硫酸鹽影響的效果,結(jié)果顯示,通過(guò)加入呼吸抑制劑,使MFC型BOD傳感器可用于準(zhǔn)確測(cè)量含氧和含硝酸鹽的貧營(yíng)養(yǎng)地表水中的BOD含量。


22微生物馴化與鑒定


MFC研究中使用的微生物菌種大多為單一菌種,直接來(lái)自于微生物菌種庫(kù),而近年來(lái)的研究結(jié)果表明,直接用來(lái)自天然厭氧環(huán)境的混合菌接種電池,可以使電流輸出成倍增加[1],且在陽(yáng)極表面富集了優(yōu)勢(shì)微生物菌屬[13]。因此,探討微生物的馴化過(guò)程、底物性質(zhì)與電池性能的關(guān)系及優(yōu)勢(shì)微生物鑒定是近年來(lái)MFC研究的熱點(diǎn)。


目前,微生物馴化過(guò)程的常規(guī)操作是:在厭氧條件下,直接用天然厭氧環(huán)境中的污泥、污水或污水處理廠的活性污泥接種MFC,將外電路連通后觀察MFC各種性能的變化,定期更換培養(yǎng)液,直到MFC性能穩(wěn)定。Kim等[14]嘗試考察了接種體的預(yù)處理方式對(duì)混合菌接種的MFC性能的影響。研究結(jié)果表明,如果接種體在加入到MFC前先行除去產(chǎn)甲烷菌,然后接種,不利于MFC功率的提高;而如果采用Rabaey等[15]開(kāi)發(fā)的馴化方法,則可以提高MFC的放電功率。


對(duì)MFC富集的微生物進(jìn)行鑒定,除必要的形態(tài)觀察外,多直接采用16SrDNA進(jìn)行分析。研究結(jié)果顯示,使用不同營(yíng)養(yǎng)鹽喂養(yǎng)的MFC中的優(yōu)勢(shì)微生物種屬各不相同。使用河水喂養(yǎng)的MFC中Betaproteobacteria占主導(dǎo)地位(462%),而使用人工污水培養(yǎng)的MFC中Alphaproteobacteria占主導(dǎo)地位(644%),而且在使用河水喂養(yǎng)的MFC中還獲得了未培養(yǎng)菌;從使用淀粉加工廢水喂養(yǎng)的MFC中分離出屬于Clostridium子群的厭氧菌EG3;在使用含醋酸的人工廢水喂養(yǎng)的MFC中分離出屬于Aeromonashydrophila的PA3;使用海底污泥培養(yǎng)時(shí),陽(yáng)極表面Geobacteraceae富集了100倍,用河口污泥馴化時(shí),在陽(yáng)極表面類(lèi)似于微生物Desulfobulbaceae種屬的基因系列占了絕大多數(shù),而由淡水污泥馴化時(shí),陽(yáng)極表面大多數(shù)基因系列則與鐵還原菌Geothrixfermentans密切相關(guān)。

23微生物代謝和電子傳遞過(guò)程


231微生物代謝過(guò)程


Rabaey等[7]認(rèn)為,陽(yáng)極電勢(shì)的高低決定了微生物代謝的途徑:當(dāng)陽(yáng)極電勢(shì)較高時(shí),微生物利用呼吸鏈進(jìn)行代謝,電子和質(zhì)子通過(guò)NADH脫氫酶、輔酶Q和色素進(jìn)行傳遞;當(dāng)陽(yáng)極電勢(shì)下降,且溶液中沒(méi)有硝酸鹽、硫酸鹽和其他電子受體時(shí),溶液中主要發(fā)生的是發(fā)酵過(guò)程。而像醋酸、丁酸這樣的發(fā)酵產(chǎn)物則可以在更低的陽(yáng)極電勢(shì)下由Geobacter種群微生物代謝,將電子傳遞到電極。而陽(yáng)極電勢(shì)的高低可以通過(guò)調(diào)節(jié)外電阻,控制溶液中氧氣、硝酸鹽、硫酸鹽和其他電子受體的濃度來(lái)控制。


232電子傳遞過(guò)程


電子從微生物到電極的傳遞主要有3種方式:由細(xì)胞膜直接傳遞、通過(guò)中間體傳遞及以上2種傳遞方式同時(shí)存在的傳遞。


(1)由細(xì)胞膜直接傳遞電子


對(duì)于無(wú)需外源中間體的直接MFC,電子從微生物細(xì)胞膜直接傳遞到電極。在電子傳遞過(guò)程中,作為呼吸鏈重要組成部分的、位于細(xì)胞膜上的色素是實(shí)際的電子載體[11]。因此,對(duì)于此類(lèi)MFC,要提高電池輸出功率,關(guān)鍵在于提高細(xì)胞膜與電極材料的接觸效率。目前被認(rèn)為由細(xì)胞膜直接傳遞電子的微生物有Geobactermetallireducens、Aeromonashydrophila、Rhodoferaxferrireducens和Shewanellaputrefaciens等。


(2)由中間體傳遞電子


由中間體傳遞電子的過(guò)程為:處于氧化態(tài)的中間體進(jìn)入細(xì)胞內(nèi),與呼吸鏈上的還原產(chǎn)物NADH耦合后,轉(zhuǎn)變成還原態(tài)的中間體;還原態(tài)的中間體被微生物排泄出體外,在電極表面失去電子被氧化。


理想的中間體應(yīng)該能被細(xì)菌吸收和排泄,對(duì)微生物沒(méi)有毒性,氧化態(tài)和還原態(tài)均比較穩(wěn)定,能夠與NADH相連接。此外,理想外源中間體的氧化還原電勢(shì)應(yīng)高于色素和NADH等細(xì)胞內(nèi)氧化還原電對(duì)的電勢(shì),同時(shí)應(yīng)低于電極材料的氧化還原電勢(shì)。ark等研究發(fā)現(xiàn),將中間體通過(guò)化學(xué)鍵固定在石墨電極表面可以提高電池的輸出電流密度。


在有關(guān)MFC的早期研究中,研究的重點(diǎn)在于選擇合適的外源中間體以提高電池的輸出功率。通常,MFC中使用的中間體大多是人工合成的染料物質(zhì),如亞甲藍(lán)、中性紅等。Rabaey等的研究結(jié)果表明,微生物自身代謝也可以產(chǎn)生中間體。他們?cè)冢校螅澹酰洌铮恚铮睿幔螅幔澹颍酰纾椋睿铮螅峤臃N的MFC中檢測(cè)出了抗菌物質(zhì)綠膿菌素(pyocyanin)和phenazine-1-carboxamide,將這些物質(zhì)用于由其他微生物接種的MFC時(shí),同樣可以明顯提高電池的電流輸出。值得注意的是,Pseudomonasaeruginosa僅在MFC中代謝產(chǎn)生中間體,在普通的厭氧條件下沒(méi)有中間體產(chǎn)生。


3陰極池的研究進(jìn)展


微生物燃料電池的陰極氧化劑主要有空氣、溶氧、鐵氰化物、二氧化錳等,其中用溶氧作為氧化劑的研究較多,而直接用空氣作為氧化劑的MFC由于簡(jiǎn)化了電池結(jié)構(gòu),在近幾年得到了較大發(fā)展。當(dāng)用氧氣作為陰極氧化劑時(shí),陰極反應(yīng)與直接甲醇燃料電池和氫氣燃料電池相似,因此在組建MFC時(shí),可以直接參考已有電池的研究成果來(lái)選擇陰極材料。目前,陰極材料多使用載鉑石墨、碳布或碳紙等。


Oh等考察了電極材料、陰極性質(zhì)、陰極面積和溶解氧濃度等因素對(duì)電池輸出功率的影響。結(jié)果顯示,用鐵氰化鉀溶液作為電子受體比用溶氧緩沖溶液作為電子受體時(shí)的電池輸出功率高50%~80%。當(dāng)用溶氧作為電子受體時(shí),載鉑陰極比無(wú)載鉑陰極產(chǎn)生的電池電壓高166mV(分別為302mV及136mV),純氧曝氣(O2質(zhì)量濃度38mg/L)比空氣曝氣(O2質(zhì)量濃度79mg/L)時(shí)產(chǎn)生的最大電池功率高158%(分別為0110mW和0095mW)。對(duì)使用溶氧作為陰極氧化劑的電池來(lái)說(shuō),陰極面積的變化也會(huì)引起電池電壓的變化,但對(duì)以鐵氰化鉀溶液為陰極氧化劑的電池而言,陰極面積對(duì)電池電壓的影響很小。Rhoads等[6]用生物礦化的氧化錳沉積在石墨電極表面作為陰極氧化劑,經(jīng)測(cè)量其標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電勢(shì)達(dá)(3845±640)mV。當(dāng)其與由Klebsiellapneumoniae接種、2-羥基-1,4-萘醌為中間體、葡萄糖溶液為營(yíng)養(yǎng)液組成的陽(yáng)極組合成MFC時(shí),電池輸出的電流密度比用氧氣作為氧化劑時(shí)的高2個(gè)數(shù)量級(jí)。


此外,MFC作為貧營(yíng)養(yǎng)水體(如地表水、污水處理廠排出液等)的傳感器電池的主要障礙在于O2通過(guò)陰極和質(zhì)子交換膜的擴(kuò)散速率大,在陰極的還原速率低,因此導(dǎo)致電池輸出電流的輸出信號(hào)很小。Kang等[30]有針對(duì)性地對(duì)MFC的陰極進(jìn)行了改進(jìn),明顯提高了MFC電流輸出的重復(fù)性和信噪比。


53作為水處理的新工藝


目前,以有機(jī)污水為燃料、回收利用污水中有機(jī)質(zhì)的化學(xué)能一直是MFC研究中的主要目的,但在研究中,對(duì)于MFC處理后污水水質(zhì)的監(jiān)測(cè)結(jié)果使研究人員對(duì)以MFC工作原理為基礎(chǔ),開(kāi)發(fā)新的污水處理工藝產(chǎn)生了濃厚興趣。


2004年,Jang等研究發(fā)現(xiàn),用MFC處理由葡萄糖和谷氨酸配制的CODCr質(zhì)量濃度為300mg/L的人工污水,CODCr的去除率可達(dá)到90%。Logan等直接用以空氣為陰極的MFC處理生活污水,CODCr去除率達(dá)到80%。Jang等用柱塞流蛇形管道電池處理含不同底物的污水,實(shí)現(xiàn)了連續(xù)處理污水、連續(xù)產(chǎn)生電流。值得注意的是,MFC在厭氧降解有機(jī)物的同時(shí),污水pH保持中性,且溶液中沒(méi)有常規(guī)厭氧環(huán)境發(fā)酵產(chǎn)生的CH4和H2等。因此,MFC可以作為污水的常規(guī)處理手段,CODCr去除率可以達(dá)到與一般厭氧過(guò)程同樣的效果,但MFC不會(huì)使污水水質(zhì)發(fā)生酸化,也不會(huì)產(chǎn)生具有爆炸性的危險(xiǎn)氣體,因此具有很好的開(kāi)發(fā)前景。


綜上所述,MFC在替代能源開(kāi)發(fā)、微生物傳感器研究和水處理工藝開(kāi)發(fā)方面均具有良好的應(yīng)用前景,但在改善電極電化學(xué)性能、提高電池輸出功率密度和降低電池成本等方面還需要繼續(xù)深入探索。相信隨著MFC研究的不斷深入,MFC的工業(yè)化應(yīng)用將為期不遠(yuǎn)。


相關(guān)產(chǎn)品

  1. <form id="ejezu"></form>

  2. 主站蜘蛛池模板: 又白又嫩毛又多15p| 清新县| 精品成人av一区二区三区| 国产全是老熟女太爽了| 久久久久国产精品无码免费看| 国产精品久久久久影院老司| 仙居县| 久久久久无码国产精品不卡 | 成全视频免费高清| 色翁荡息又大又硬又粗又爽| 国产精成人品| 国产麻豆剧果冻传媒白晶晶 | 久久久久麻豆v国产精华液好用吗 国产亚洲精品久久久久久无几年桃 | 庐江县| 中江县| 桑植县| 页游| 华亭县| 信宜市| gogogo在线高清免费完整版| 贵州省| 国产无套内射普通话对白| 安顺市| 特黄三级又爽又粗又大| 丰满少妇被猛烈进入无码| 一区二区三区视频| 欧美亚韩一区二区三区| 观塘区| 少妇特黄a一区二区三区| 白河县| 国产精品久久久| 国产日产久久高清欧美一区| 九江市| 景宁| 越西县| 成全在线观看免费高清动漫| 芒康县| 国产又粗又猛又爽又黄| 三年大片大全观看免费| 娄底市| 建水县| 泾阳县| 日韩免费视频| 循化| 国产精品成人99一区无码| 工布江达县| 99国产精品久久久久久久成人| 武陟县| 盐城市| 莒南县| 日韩精品人妻中文字幕有码| 宁德市| 我把护士日出水了视频90分钟| 天美麻花果冻视频大全英文版| 普安县| 日日噜噜噜夜夜爽爽狠狠 | 亚洲精品久久久久avwww潮水 | 国产女人18毛片水真多1| 国产精品久久久久久无码| 牡丹江市| 夜夜穞天天穞狠狠穞av美女按摩| 少妇特殊按摩高潮惨叫无码| 三年成全在线观看免费高清电视剧 | 中文毛片无遮挡高潮免费 | 性色av蜜臀av色欲av| 亚洲精品成a人在线观看| 天天躁夜夜躁av天天爽| 麻豆精品| 真实的国产乱xxxx在线| 少妇脱了内裤让我添| 大冶市| 久久偷看各类wc女厕嘘嘘偷窃| 亚欧洲精品在线视频免费观看| 陵水| 东台市| 平定县| 阜宁县| 中文字幕av一区| 国产无人区码一码二码三mba| 绥德县| 元朗区| 人人爽人人爽人人爽| 棋牌| 欧美一区二区三区成人片在线| 斗六市| 云安县| 日本55丰满熟妇厨房伦| 利津县| 抚顺县| 色欲av永久无码精品无码蜜桃| 玉树县| av无码精品一区二区三区宅噜噜| 国产suv精品一区二区883| 国产精品无码mv在线观看| 国产精品久久久久久久久久久久午衣片| 亚洲国产精品18久久久久久| 无码aⅴ精品一区二区三区| 九台市| 国产午夜精品一区二区三区四区| 中文字幕一区二区三区乱码| 成全电影大全在线播放| 国产精品永久免费| 广灵县| 欧美最猛黑人xxxx黑人猛交| 东乡县| www国产亚洲精品久久网站| 墨脱县| 成人免费区一区二区三区| 成人做受黄大片| 人妻aⅴ无码一区二区三区| 人妻无码中文久久久久专区| 郧西县| 德安县| 集贤县| 乌拉特前旗| 靖江市| 在线亚洲人成电影网站色www| 国产精品久久久久久亚洲影视| 城固县| 播放男人添女人下边视频| 亚洲日韩一区二区| 建昌县| 五月天激情国产综合婷婷婷| 奈曼旗| 日本55丰满熟妇厨房伦| 承德市| 久久精品www人人爽人人| 青岛市| 中文无码av一区二区三区| 和平县| 日日摸日日添日日碰9学生露脸| 国产成人精品一区二区三区免费| 男人添女人下部高潮全视频| 国产精久久一区二区三区| 初尝黑人巨砲波多野结衣| 张家口市| xx性欧美肥妇精品久久久久久| 国产伦精品一区二区三区免费| 定州市| 伊人久久大香线蕉综合网站| 天天操夜夜操| 桃源县| 女人脱了内裤趴开腿让男躁| 日喀则市| 国产精品av在线| 丹棱县| 三年在线观看免费大全哔哩哔哩| 国产精品久久久久影院老司| 浠水县| 精品少妇爆乳无码av无码专区| 杭州市| 新晃| 武川县| 额济纳旗| 日韩伦人妻无码| 渭源县| 永仁县| 潢川县| 久久久久国产精品| 极品新婚夜少妇真紧| 躁躁躁日日躁| 余江县| 国产综合内射日韩久| 通河县| 昌图县| 中文字幕乱码无码人妻系列蜜桃 | 999久久久国产精品| 宝应县| 固阳县| 国产麻豆成人精品av| 国产精品久久久久久久久久| 天天干天天日| 在线观看的av网站| 汝阳县| 精品国产精品三级精品av网址| chinese熟女老女人hd| 国产欧美精品一区二区色综合| 久久久久久久97| 性一交一乱一伧国产女士spa | 岑巩县| 亚洲视频在线观看| 热re99久久精品国产99热| 麻江县| 国模无码大尺度一区二区三区 | 龙山县| 亚洲精品字幕| 上饶县| 酒泉市| 国产精品久久久久久亚洲色| 昆山市| 惠来县| 万宁市| 人妻体体内射精一区二区| 崇仁县| 昌乐县| 正定县| 中文字幕av一区| 黎川县| 国产伦精品一区二区三区免费| 久久精品国产av一区二区三区| 措美县| 侯马市| 69精品人人人人| 南乐县| 久久久国产精品| 飘雪影院在线观看高清电影| 泰顺县| 日韩精品极品视频在线观看免费| 大宁县| 天堂va蜜桃一区二区三区| 中文字幕乱码无码人妻系列蜜桃| 亚洲男人天堂| 丝袜 亚洲 另类 欧美 变态| 盐源县| 亚洲精品鲁一鲁一区二区三区| 国产真实伦对白全集| 无码一区二区三区免费| 无码h黄肉3d动漫在线观看| 巴南区| jzzijzzij日本成熟少妇| 正宁县| 亚洲熟女一区二区三区| 开江县| 女子spa高潮呻吟抽搐| 中文字幕人妻丝袜乱一区三区| 甘泉县| 白嫩少妇激情无码| 包头市| 亚洲中文字幕无码爆乳av| 大地资源网在线观看免费动漫| 久久综合久色欧美综合狠狠| 强伦人妻一区二区三区视频18 | 色妞色视频一区二区三区四区| 国产精品51麻豆cm传媒| 强行糟蹋人妻hd中文| 成全影视在线观看第6季| 乐都县| 乾安县| jzzijzzij亚洲成熟少妇| 瑞金市| 成安县| av无码精品一区二区三区宅噜噜| 南投市| 沛县| 成人h动漫精品一区二区| 欧美无人区码suv| 少妇伦子伦精品无吗| 成人欧美一区二区三区黑人免费| 精品国产av色一区二区深夜久久| 穆棱市| 欧美午夜精品一区二区三区电影| 欧美 日韩 国产 成人 在线观看| 精品人妻少妇嫩草av无码专区| 绥德县| 国产精品免费无遮挡无码永久视频| 国产精品无码mv在线观看| 国产奶头好大揉着好爽视频| 99国产精品久久久久久久久久久| 免费又黄又爽又色的视频| 国产真实乱人偷精品人妻| 久久成人无码国产免费播放 | 看免费真人视频网站| 三年成全免费观看影视大全| 成人午夜视频精品一区| 丰满熟妇被猛烈进入高清片| 性视频播放免费视频| 永新县| 香河县| 迁安市| 新民市| 苏州市| 国产熟妇久久777777| 大丰市| 一本大道久久久久精品嫩草| 男人猛吃奶女人爽视频| 国产成人精品av| 久久亚洲国产成人精品性色| 欧美性猛交xxxx免费看| 遂溪县| 怀来县| 欧美性大战xxxxx久久久| 欧美成人在线视频| 国产精品99久久久精品无码| 南康市| 性久久久久久久| 三年片免费观看了| 精品无码人妻一区二区免费蜜桃 | 肥老熟妇伦子伦456视频| 永城市| 少妇真人直播免费视频| 特黄aaaaaaaaa毛片免费视频| 宜君县| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 来宾市| 日韩精品一区二区在线观看| 特黄aaaaaaaaa毛片免费视频| 国产精品国产三级国产专区53| 亚洲日韩精品一区二区三区| 成全视频观看免费高清第6季| 性一交一乱一伧国产女士spa| 永久免费看mv网站入口亚洲 | 富民县| 亚洲精品97久久中文字幕无码| 美女视频黄是免费| 普安县| 都兰县| 欧美gv在线观看| 国产精久久一区二区三区| 玉龙| 葵青区| 国产欧美综合一区二区三区| 国产日韩欧美| 国产乱国产乱老熟300部视频| 久久久精品人妻一区二区三区四| 兴安盟| 中文字幕乱妇无码av在线| 熟妇无码乱子成人精品| 男女无遮挡xx00动态图120秒 | 无码人妻精品一区二区蜜桃色欲| 国产精品亚洲一区二区无码| 通榆县| 自拍偷自拍亚洲精品播放| 隆回县| 国产精品久久久久久久久久久久 | 欧美裸体xxxx极品少妇| 烟台市| 亚洲无av在线中文字幕| 亚洲精品久久久久久动漫器材一区| 夜夜穞天天穞狠狠穞av美女按摩| 欧美色就是色| 中字幕一区二区三区乱码| 日本理伦片午夜理伦片| 日韩高清国产一区在线| 元阳县| 无码成人精品区在线观看| 国产精品一区二区在线观看| 无码gogo大胆啪啪艺术| 新营市| 老熟女重囗味hdxx69| 精河县| 人人妻人人玩人人澡人人爽| 亚洲欧美乱综合图片区小说区| 国产真人做爰毛片视频直播| 天门市| 若尔盖县| 精产国品一二三产区m553麻豆| 通许县| 噶尔县| 影音先锋男人站| 国产成人无码精品久久久露脸| 天天躁日日躁狠狠躁av麻豆男男| 人妻激情偷乱视频一区二区三区| 克什克腾旗| 徐闻县| 磐安县| 艳妇乳肉豪妇荡乳| 内乡县| 辽阳市| 丰满少妇被猛烈进入| 中文字幕无码精品亚洲35| 成av人片在线观看www| 性色av蜜臀av色欲av| 津南区| 欧美激情在线播放| 孟连| 伦伦影院午夜理论片| 无码人妻av免费一区二区三区 | 桃园县| 卓尼县| 苍井空亚洲精品aa片在线播放| 武威市| 中超| 国产成人精品一区二区在线小狼| 少妇脱了内裤让我添| 久久久久无码国产精品不卡| 啦啦啦www日本高清免费观看| 精品国产乱码久久久久久婷婷| 中文字幕人妻丝袜二区| 泰兴市| 香蕉久久国产av一区二区| 邹城市| 欧美激情综合色综合啪啪五月| 图木舒克市| 国产偷人妻精品一区| 通海县| 国产真人做爰毛片视频直播| 成人网站免费观看| 岳阳市| 中文字幕无码精品亚洲35| 国产精成人品| 石景山区| 国产精品美女久久久久| 楚雄市| 安义县| 精品久久久久久久久久久aⅴ| 国产看真人毛片爱做a片| 勃利县| 国产亚州精品女人久久久久久| 少妇熟女视频一区二区三区| 国产精品美女久久久久| 延寿县| 人人妻人人玩人人澡人人爽| 麻豆 美女 丝袜 人妻 中文| 手游| 免费99精品国产自在在线| 日产电影一区二区三区| 久久99热人妻偷产国产| 三叶草欧洲码在线| 国产免费一区二区三区在线观看 | 红桥区| 人妻洗澡被强公日日澡| 桐庐县| 波多野结衣人妻| 国产一区二区三区免费播放| 精品久久久久久| 天堂www中文在线资源| 乌拉特前旗| 人人妻人人澡人人爽人人dvd| 成人免费无码大片a毛片| 亚洲の无码国产の无码步美| 99无码熟妇丰满人妻啪啪| 国产肉体xxxx裸体784大胆| av免费网站在线观看| 宁南县| 亚洲色成人www永久网站| 中文在线最新版天堂| 张掖市| 田东县| 97精品超碰一区二区三区| 午夜精品久久久久久| 兴义市| 97精品国产97久久久久久免费| 澜沧| 安达市| 墨脱县| 民勤县| 舒兰市| 国产精品扒开腿做爽爽爽视频| 一区二区三区国产| 中文字幕在线播放| 成人网站在线进入爽爽爽| 初尝黑人巨砲波多野结衣| 江门市| 含山县| 搡老熟女老女人一区二区| 庆城县| 麻豆美女丝袜人妻中文| 永久免费无码av网站在线观看| 台州市| 丰满女人又爽又紧又丰满| 粗大的内捧猛烈进出| 初尝黑人巨砲波多野结衣| 欧美乱码精品一区二区三区| 藁城市| 中字幕一区二区三区乱码| 狠狠躁18三区二区一区 | 安多县| 威远县| 成全电影大全在线观看国语版高清| 靖远县| 通州区| 亚洲色偷精品一区二区三区| 丹巴县| 久久精品人妻一区二区三区| 久久人人爽人人爽人人片| 荔波县| gogogo免费观看国语| 茂名市| 日韩高清国产一区在线| 山阴县| 萍乡市| 天等县| 国产精品久久久一区二区三区| 平塘县| 中国老熟女重囗味hdxx| 成全在线观看免费完整| 周至县| 钟祥市| 芮城县| 高密市| 山东| 国产成人免费视频| 国产精品成人国产乱| 无码人妻丰满熟妇奶水区码| 丹凤县| 左权县| 久久99精品国产麻豆婷婷洗澡| 辽阳县| 好吊色欧美一区二区三区视频| 成人欧美一区二区三区| 国产欧美熟妇另类久久久| 欧美一区二区三区成人片在线| 99久久久精品免费观看国产| 国产亚洲色婷婷久久99精品| 临湘市| 欧洲成人午夜精品无码区久久| 男人扒女人添高潮视频| 亚洲色偷偷色噜噜狠狠99网| 性一交一乱一乱一视频| 亚洲视频一区| 南投市| 少妇人妻丰满做爰xxx| av免费网站在线观看| 国产成人av一区二区三区在线观看| 国产精品成人一区二区三区| 开远市| 韩国三级中文字幕hd久久精品| 国产精品成人va在线观看| 汝州市| 玉龙| 国产精品99无码一区二区| 朝阳区| 长治市| 汝城县| 邹城市| 枞阳县| 天堂网在线观看| 长治县| 亚洲乱码国产乱码精品精| 城固县| 昭平县| 金秀| 清水河县| 亚洲精品一区久久久久久| 女性| av片在线播放| 国产精品扒开腿做爽爽爽a片唱戏| 久久无码人妻一区二区三区| 亚洲视频一区| 1插菊花综合网| 精品亚洲一区二区三区四区五区| 安丘市| 国产成人无码一区二区在线观看| 狠狠色综合7777久夜色撩人| 69精品人人人人| 麻豆美女丝袜人妻中文| 柳河县| av无码一区二区三区| 日本不卡一区| 俺去俺来也在线www色官网| 久久久久噜噜噜亚洲熟女综合| 永久免费无码av网站在线观看 | 贺州市| 英超| 兰州市| 精品欧美乱码久久久久久1区2区| 久久久www成人免费精品| 亚洲最大成人网站| 班玛县| 久久久久久毛片免费播放 | 成全影视在线观看第6季| 狠狠干狠狠爱| 少妇人妻偷人精品一区二区| 国产精品视频在线观看| 国产午夜福利片| 日本护士毛茸茸| 都江堰市| 99热这里有精品| 化德县| 南城县| 连城县| 龙海市| 阳信县| 班戈县| 云安县| 集贤县| 亚洲色成人网站www永久四虎| √天堂资源地址在线官网 | 桂林市| 富顺县| 肥西县| 随州市| 苏尼特右旗| 陵川县| 国产伦精品一区二区三区免费| 熟妇无码乱子成人精品| 熟妇人妻中文av无码| 午夜成人亚洲理伦片在线观看| 久久丫精品久久丫| 少妇人妻偷人精品一区二区| 日本不卡三区| 国产精品永久免费| 崇州市| 丝袜亚洲另类欧美变态 | 赫章县| 缙云县| 我们的2018在线观看免费高清 | 国产福利视频| 强行糟蹋人妻hd中文| 摸bbb揉bbb揉bbb视频| 横山县| 国产肉体xxxx裸体784大胆 | 国产午夜精品一区二区三区嫩草| 成都市| 韩国三级hd中文字幕| 石狮市| 肇庆市| 错那县| 亚洲熟妇色xxxxx欧美老妇| 徐闻县| 崇信县| 曲麻莱县| 性生交大片免费看| 夜夜欢天天干| 青春草在线视频观看| 绍兴市| 建昌县| 欧美成人一区二区三区| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 99re在线播放| 成人小说亚洲一区二区三区| 洛隆县| 东城区| 狠狠躁18三区二区一区| 少妇人妻偷人精品一区二区| 瑞昌市| 波多野结衣人妻| 国产午夜精品无码一区二区| 成全影视大全在线看| 麻豆精品| 息烽县| 真实的国产乱xxxx在线| 国产精品一区二区在线观看| 色吊丝中文字幕| 毛片无码一区二区三区a片视频 | 合江县| 新巴尔虎左旗| 少妇粉嫩小泬白浆流出| 熟妇与小伙子matur老熟妇e| av无码一区二区三区| 国产人妻大战黑人20p| 常德市| 国产成人无码av| 本溪市| 桂阳县| 久久久久99精品成人片直播| 广昌县| 张掖市| 泸州市| 五莲县| 绥滨县| 久久久久成人片免费观看蜜芽| 精品一区二区三区四区| 久久久久久亚洲精品中文字幕| 久久久久久欧美精品se一二三四| 天等县| 昌黎县| 熟妇人妻系列aⅴ无码专区友真希| 日韩精品久久久久久免费| 福建省| 武乡县| 国产综合内射日韩久| 虎林市| 人妻少妇被猛烈进入中文字幕| 人妻无码中文字幕免费视频蜜桃| 92久久精品一区二区| 临猗县| 99国产精品99久久久久久| 铜山县| 少妇又紧又色又爽又刺激视频| 梁山县| 久久久精品中文字幕麻豆发布| 山阴县| 亚洲日韩av无码| 国产午夜精品一区二区三区| 国内精品国产成人国产三级| 欧美成人一区二区三区| 66亚洲一卡2卡新区成片发布 | 国产精品国产三级国产专区53| 抚远县| 亚洲熟女一区二区三区| 中文字幕乱码人妻无码久久| 精品无码人妻一区二区三区品| 艳妇乳肉豪妇荡乳av无码福利| 深水埗区| 久久中文字幕人妻熟av女蜜柚m| 中文字幕一区二区人妻电影| 会宁县| 欧美freesex黑人又粗又大| 大丰市| 沙坪坝区| 超碰免费公开| 亚洲人成人无码网www国产| 临桂县| 德阳市| 临朐县| 昌黎县| 国产精品久免费的黄网站| 欧美一区二区三区| 中文字幕在线播放| 亚洲熟妇色自偷自拍另类| 蜜臀av在线播放| 教育| 国产熟妇另类久久久久| 宣恩县| xx性欧美肥妇精品久久久久久| 临夏县| 国产亚洲精品aaaaaaa片| 铁岭县| 天天综合天天做天天综合| 国内精品人妻无码久久久影院蜜桃| 日韩一区二区a片免费观看| 美女视频黄是免费| 亚洲无av在线中文字幕| 天堂а√在线中文在线新版| 久久久国产精品| 成全在线观看免费高清电视剧| 久久久久麻豆v国产精华液好用吗| 磐安县| 国产精品久久久久久亚洲色| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产成人精品亚洲日本在线观看| 国产偷窥熟女精品视频大全| 国产精品久久久午夜夜伦鲁鲁| 又大又粗又爽18禁免费看| 成全视频在线观看免费| 紫阳县| 三年高清片大全| 武定县| 无码gogo大胆啪啪艺术| 亚洲精品白浆高清久久久久久| 桑日县| 午夜福利电影| 日韩精品人妻中文字幕有码| 伊人久久大香线蕉综合网站| 男人的天堂在线视频| 欧美乱妇日本无乱码特黄大片| 亚洲欧美日韩一区二区| 汾西县| 滨州市| 朔州市| 国产成人精品aa毛片| 亚洲国产精品久久久久婷蜜芽| 滨海县| 国产乱子伦精品无码码专区| 绿春县| 又白又嫩毛又多15p| 奉新县|