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鋰二次電池新材料的研發過程

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年04月25日  

近年來,在鋰二次電池新材料的研發過程中逐漸建立了基于材料基因組思想的高通量計算理論工具與研究平臺。在該平臺上,通過將不同精度的計算方法組合,實現了基于離子輸運性質的材料篩選;通過將信息學中數據挖掘算法引入高通量計算數據的分析,證實了材料大數據解讀的可行性。


上述平臺實現了在鋰電池固體電解質的高通量篩選、優化和設計上進行新材料研發的示范應用,通過高通量計算篩選獲得了兩種可用于富鋰正極包覆材料的化合物Li2SiO3和Li2SnO3,有效改善了富鋰正極的循環穩定性;通過對摻雜策略的高通量篩選,獲得了提高固體電解質β-Li3PS4離子電導率和穩定性的方案;通過高通量結構預測設計了全新的氧硫化物固體電解質LiAlSO;并在零應變電極材料結構與性能的構效關系研究中進行了大數據分析的嘗試,分析了零應變電極材料的設計依據。上述材料基因組方法在鋰電池材料研發中的應用為在其他類型材料研發中推廣這種新的研發模式提供了可能。


傳統的電池材料研發是基于以“試錯法”為特征的開發模式,從發現到應用的周期很長,一般需要20年或更長時間。“材料基因組計劃”的提出,為鋰電池新材料的開發提供新的思路。“材料基因組”科學研究的關鍵是實現材料研發的“高通量”,即并發式完成“一批”而非“一個”材料樣品的。


計算模擬、制備和表征,即高通量計算、高通量制備與高通量表征,實現系統的篩選和優化材料,從而加快材料從發現到應用的過程。利用“材料基因工程”方法,通過高通量、多尺度的大范圍計算和搜索,借助數據挖掘技術和方法,有望篩選出可能具有優異性能的新材料。設計了將不同精度計算方法相結合的高通量篩選流程:


首先依據材料的使用條件通過元素篩選縮小范圍,然后采用快速的鍵價計算進行初步篩選去除離子輸運勢壘較大的化合物,最后采用基于密度泛函的模擬對上一步篩選得到的材料進一步精確計算獲得最終的備選材料,從而有效地提高了整體的篩選效率,實現了鋰二次電池材料中快離子導體的高效篩選。


1.富鋰正極新型包覆材料的篩選


通過采用高通量計算篩選,綜合考慮結構匹配、擴散通道、導電性等因素,發現了兩種可能與鋰離子電池富鋰正極材料相匹配的包覆化合物Li2SiO3和Li2SnO3。這兩種材料都屬于離子化合物,具有較好的離子導電性,并且在化學結構上與富鋰材料((1..x)Li2MnO3xLiMO2)中的母相材料Li2MnO3相似,因此可嘗試選擇其作為富鋰材料的表面修飾層。


用鍵價方法計算得到的(a)Li2SiO3和(b)Li2SnO3的離子輸運通道


2.高通量計算篩選固體電解質-Li3PS4的優化改性方案


通過采用密度泛函計算與鍵價計算相結合的方法,可以對大量的摻雜改性方案進行高通量的計算篩選.采用可準確確定晶體結構的密度泛函計算來獲得摻雜后的原子位置信息,再通過鍵價計算快速選擇其中有利于降低鋰離子遷移勢壘的摻雜方案.通過對β-Li3PS4的P位進行Sb,Zn,Al,Ga,Si,Ge,Sn的摻雜,以及對S位進行O摻雜的研究發現,用氧替換晶格中部分硫或用鋅氧兩種元素對β-Li3PS4進行共摻雜能有效提高其離子電導率。


在通過高通量計算篩選獲得了材料改性的優化方案后,基于密度泛函的高精度計算可有效揭示摻雜對材料性能的改善機理。


采用密度泛函計算與鍵價計算結合的高通量計算流程,篩選能改善β-Li3PS4離子電導率和穩定性的摻雜改性方案;(b)P位摻雜Sb,Zn,Al,Ga,Si,Ge,Sn以及S位摻雜O后計算得到的鋰離子遷移勢壘。


3.高通量結構預測方法發現全新結構的固體電解質LiAlSO


通過采用CALYPSO軟件在Li-Al-S-O的元素空間中構建具有各種空間群的晶體結構,并對其進行結構優化和能量計算,基于其中能量低的結構運用粒子群優化算法生成新的結構,在此優化過程中,逐漸找到由這四種元素按照1:1:1:1的比例形成的最穩定結構.計算結果顯示,這種全新的氧硫化物LiAlSO具有與-NaFeO2相似的正交結構,AlS2O2層沿b軸方向平行排列,Li離子位于層間與S和O形成扭曲的四面體單元。


采用高通量晶體結構預測算法得到的含鋰氧硫化物LiAlSO的晶體結構;(b)密度泛函計算得到的鋰離子在該結構中的輸運勢壘


4.數據挖掘方法研究零應變電極材料中結構與體積變化的關聯


基于材料基因思想的高通量計算與高通量實驗測試為新材料研發領域不僅提供了新的研究思路,而且帶來了成倍增長的數據信息,為大數據方法在材料學中的應用打下了基礎。機器學習技術已被用于獲取材料性質與各種復雜的物理因子之間的統計模型,例如通過預測分子的原子化能尋找熱力學穩定的新化合物。


顯示了采用數據挖掘方法研究目標變量與描述因子之間關聯的三個主要步驟:首先需要獲得不同樣本中目標變量的數據,這里針對尖晶石結構的正極材料LiX2O4和層狀結構的正極材料LiXO2(X為可變價元素)共28種結構,通過密度泛函計算對材料在脫鋰前和完全脫鋰后的結構進行優化,獲得由于脫鋰導致的體積變化百分比。


接下來需要對每個樣本建立一系列描述因子,用于表述其原子層面的微觀信息,在本研究中,為每種結構選取了34個描述因子,包括與晶格參數相關的7個參數、與組成元素基本性質相關的10個參數、與局部晶格形變相關的12個參數、與電荷分布相關的3個參數和與組分相關的2個參數。


在具備了描述因子與目標變量的數據后,就可開始采用數據挖掘的方法來建立因子與變量之間的關聯,對于所建立的模型,需要采用統計參數來評估其可靠性及預測能力,并在合理的預測范圍內對新的結構進行目標物性的預測。


采用多元線性回歸數據挖掘方法分析脫鋰前后晶格體積變化與結構之間的關聯


通過采用“Leave-One-Out”方法進行評估,發現在上述問題中采用11個相關變量(11components)時得到的Q2指數最大,表明此時得到的模型最為穩定。進一步的因子重要性分析表明(圖6),盡管離子半徑是晶格體積變化的重要決定因素,但體積變化并不僅僅與離子半徑有關,過渡金屬的成鍵參數及過渡金屬氧八面體的局域結構也對體積變化起到作用。在此模型的基礎上,可以構建含有多種過渡金屬的正極材料,共同調節體系在脫嵌鋰過程中的體積變化,最大程度地減小由于鋰含量變化導致的晶格體積變化率。


采用PLS模型因子重要性分析探尋對正極材料脫鋰過程體積變化影響較大的參數。


針對固態鋰二次電池的研發,我們及時開展了適用于鋰電池材料的高通量計算方法的探索,發展了包含離子輸運性質在內的、融合不同精度的計算方法,建立了基于鋰離子輸運勢壘的高通量計算篩選和優化流程,實現了多種材料的并發計算、監控計算中間過程、分析計算結果、基于計算結果對材料性能的判斷和考核等功能。運用該自主研發的高通量計算平臺,已成功篩選了無機晶體結構數據庫中含鋰的氧化物,發現了兩種能改善富鋰正極循環性能的包覆材料;并對硫化物固體電解質進行了摻雜方案的高通量計算優化,由此提出了構建多種陰離子共存的固體電解質的設計思想,發明了一種全新的氧硫化物固體電解質;根據高通量計算所匯集的數據,嘗試了在正極材料脫鋰過程中的體積變化研究中采用多元線性回歸的數據分析方法,為進一步在鋰二次電池研發中引入數據挖掘和機器學習等工智能方法提供了可能。


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