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圓柱形鋰電池在循環(huán)過程中鋰分布均勻性變化

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2022年12月28日  

鋰電池在充電的過程中Li+從正極脫出,嵌入到石墨負(fù)極之中,Li+在石墨負(fù)極的均勻性會(huì)對(duì)電池的循環(huán)壽命出現(xiàn)顯著的影響。但是由于電池結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和石墨負(fù)極的動(dòng)力學(xué)特性的限制,因此Li+在負(fù)極內(nèi)部的分布往往是不均勻的,這不僅可能造成局部析鋰,也會(huì)導(dǎo)致在石墨負(fù)極內(nèi)部出現(xiàn)應(yīng)力分布不均,引起鋰電池的循環(huán)壽命降低。


近日,德國(guó)慕尼黑工業(yè)大學(xué)的D.Petz(第一作者)和A.Senyshyn(通訊作者)等人采用飛秒級(jí)分辨率的中子衍射、同步輻射等工具對(duì)滿電狀態(tài)下Li在石墨負(fù)極內(nèi)的分布均勻性進(jìn)行了研究,測(cè)試結(jié)果表明隨著電池循環(huán)次數(shù)的新增,Li在負(fù)極內(nèi)分布變得更加不均勻。


實(shí)驗(yàn)中以18650電池為研究對(duì)象,其中正極為NCA(LiNi0.80Co0.15Al0.05O2),負(fù)極為石墨,電池在常溫下以1.625A恒流恒壓充電至4.2V,然后以6A恒流放電至2.5V,以此制度進(jìn)行循環(huán)。


作者使用了三只電池進(jìn)行循環(huán),分別循環(huán)120次、210次和400次,該電池的初始容量為3170mAh,經(jīng)過120次循環(huán)后電池剩余容量為2528mAh,經(jīng)過210次循環(huán)后剩余容量為2346mAh,經(jīng)過400次后剩余容量為1950mAh,表明該電池循環(huán)性能較差,在經(jīng)過120次循環(huán)后電池容量就降低到了80%以下,這重要是受到作者采用的充放電電流比較大的影響。下圖b為新電池和循環(huán)老化后的電池的單頻中子衍射圖譜,從下圖b中能夠看到該圖譜重要是由NCA正極、石墨相1和相2,Al箔和Cu箔,以及18650電池的不銹鋼外殼構(gòu)成。


從測(cè)試結(jié)果可以看到,隨著循環(huán)次數(shù)的新增,NCA材料晶胞參數(shù)中的a和c值不斷新增,這重要是因?yàn)檎龢O在嵌鋰狀態(tài)下發(fā)生活性物質(zhì)損失,因此困于正極中無法參和反應(yīng)的Li增多,導(dǎo)致正極晶胞參數(shù)重的a和c有所新增。而石墨的2相/1相的比值也在新增,這重要是受到活性Li減少的影響,石墨中嵌入的Li的數(shù)量在減少,因此LiC12所占的比例有所新增。表征石墨嵌鋰量的LixC6中x值,在新電池和循環(huán)不同次數(shù)后分別為0.851、0.772、0.752和0.701,表明隨著循環(huán)次數(shù)的新增能夠嵌入到石墨負(fù)極中活性鋰明顯減少。


下圖為根據(jù)上述的衍射結(jié)果制作的Li在石墨負(fù)極中分布的二維圖,從圖中能夠看到在新鮮電池中除了個(gè)別的地方,Li在負(fù)極中的分布還是比較均勻的,鋰濃度比較低的部分重要正極活性物質(zhì)比較少的地方,例如電極的開頭和結(jié)尾,以及極耳位置。


表征負(fù)極的Li含量可以通過平均值XLi、平臺(tái)值Xp和中位數(shù)等參數(shù)進(jìn)行表征,從下圖可以看到隨著電池循環(huán)次數(shù)的新增,滿電狀態(tài)下負(fù)極中Li的平均濃度呈現(xiàn)下降趨勢(shì),表明隨著循環(huán)次數(shù)的新增電池內(nèi)部的活性Li的數(shù)量呈現(xiàn)明顯的下降趨勢(shì)。


下圖最下層是Li的分布圖,其中淺色區(qū)域?yàn)長(zhǎng)i的平臺(tái)濃度區(qū)域,從下圖可以看到隨著循環(huán)次數(shù)的新增,平臺(tái)濃度區(qū)域數(shù)量在減少,同時(shí)Li含量較高的深色區(qū)域重要集中在電芯的外部區(qū)域,表明隨著循環(huán)次數(shù)的新增電池內(nèi)部的Li濃度分布均勻性也在逐漸降低。


雖然上面的測(cè)試數(shù)據(jù)表明隨著循環(huán)次數(shù)的新增,Li在負(fù)極分布的均勻性持續(xù)降低,但是上述的測(cè)試結(jié)果分辨率仍然比較低,因此雖然從測(cè)試結(jié)果可以看到Li的濃度分布均勻性在降低,但是不同電池之間的差距并不大。為了獲得更高分辨率的Li分布圖像,作者降新電池和循環(huán)400次后的電池進(jìn)行了解剖,將滿電負(fù)極取出,采用粉末衍射的方式對(duì)鋰的分布進(jìn)行了檢測(cè)。下圖c展示了負(fù)極中Li的分布。從圖中能夠看到在新電池中除了受到正極部分區(qū)域沒有活性物質(zhì)的影響,負(fù)極相應(yīng)位置的Li濃度比較低外,其余位置的負(fù)極中Li的分布比較均勻,但是在電極的寬度方向能夠看到上下邊緣的Li濃度稍低,這重要是受到在電極內(nèi)部電流分布的影響。


下圖為經(jīng)過400次循環(huán)后的負(fù)極中的Li濃度分布,從圖中能夠看到相比于新電池的負(fù)極,循環(huán)后的電池負(fù)極中的Li濃度出現(xiàn)了明顯的降低,表明循環(huán)過程中電池?fù)p失了相當(dāng)數(shù)量的活性Li,同時(shí)負(fù)極上下邊緣中Li的濃度分布變得更加不均勻。


D.Petz的研究表明隨著電池循環(huán)的進(jìn)行,石墨負(fù)極中的Li濃度顯著降低,這重要是由于循環(huán)中活性Li持續(xù)消耗引起的。同時(shí)循環(huán)還導(dǎo)致了石墨負(fù)極中的Li分布變得更加不均勻,這可能會(huì)對(duì)電池的安全性和循環(huán)性能造成負(fù)面影響。


本文重要參考以下文獻(xiàn),文章僅用于對(duì)相關(guān)科學(xué)作品的介紹和評(píng)論,以及課堂教學(xué)和科學(xué)研究,不得作為商業(yè)用途。如有任何版權(quán)問題,請(qǐng)隨時(shí)和我們聯(lián)系。


Lithiumheterogeneitiesincylinder-typeLi-ionbatteries–fatigueinducedbycycling,JournalofPowerSourcesxxx(xxxx)xxx,D.Petz,M.J.Muhlbauer,V.Baran,M.Frost,A.Schokel,C.Paulmann,Y.Chen,D.Garces,A.Senyshyn

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