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詳解5大鋰電池粘結劑性能分析解碼

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2023年08月09日  

粘結劑是漿料中重要的組分,粘結劑將各種顆粒粘接在一起,形成了具有粘附性的漿料,將其與金屬箔緊密粘接在一起。好的粘結劑,不僅有利于電池能量密度的提高,關于電池內阻也有明顯的降低用途,對電池的電化學性能也具有重要的影響。


鋰離子電池漿料是一個復雜的多相混合非牛頓型流體。正極漿料由活物質、導電劑、粘結劑及溶劑組成。目前市場化的鋰離子電池正極材料包括鈷酸鋰、錳酸鋰、磷酸鐵鋰和三元材料等產品,導電劑重要有炭黑、碳納米管、導電石墨等,粘結劑分為水系和油系粘結劑,對應的溶劑有水系的去離子水和油系的NMP溶劑。


負極漿料由活物質、導電劑、粘結劑、增稠劑及溶劑去離子水等多相物質混合制成。負極活物質重要是各類型的石墨、硅碳負極,導電劑和正極導電劑種類差不多(炭黑、CNT、VGCF等),目前市場上負極粘結劑一般選擇對環境無污染的水系粘結劑如CMC、SBR、LA132等。當負極材料采用鈦酸鋰時,粘結劑一般選擇油系的PVDF,用NMP來作溶劑。


活物質、導電劑、溶劑對金屬電極沒有粘附性,故無法做成極片用于制備鋰離子電池。粘結劑是漿料中重要的組分,粘結劑將各種顆粒粘接在一起,形成了具有粘附性的漿料,將其與金屬箔緊密粘接在一起。好的粘結劑,不僅有利于電池能量密度的提高,關于電池內阻也有明顯的降低用途,對電池的電化學性能也具有重要的影響。


從極片加工角度對粘結劑的性能要求重要有以下幾點:


1.能夠長時間維持漿料粘度保持不變。不會因為漿料放置導致其沉降,失效。


2.可溶解形成高濃度溶液,所需的汽化熱較低。


3.碾壓時容易成型且不會反彈。


4.具有柔性,在電極破裂時不會形成碎片。


粘結劑不僅關乎鋰離子電池的制造工藝,而且對鋰離子電池的電化學性能有著重要的影響,從電池性能角度來講要粘結劑具有這樣的特點:


1.能夠很好的保持活物質的狀態。


2.與金屬箔具有良好的粘結性,不會因為電解液和充放電使用而剝離金屬箔。


3.在較寬的電壓范圍內有良好的電化學穩定性。


4.具有較高的熔點和較低的溶脹率。即使在高溫下,粘結劑與活物質的組合結構也要保持穩定。粘結劑通常會有溶脹現象,溶脹超出一定程度就會影響活性物質和集流體間的導電性,就會造成電池容量衰減,所以要控制其溶脹率。


5.具有良好的離子傳輸性和電子導電性。


一、PVDF的性能


聚偏氟乙烯(PVDF)是一種具有高介電常數的聚合物材料,具有良好的化學穩定性和溫度特性,具有優良的機械性能和加工性,對提高粘結性能有積極的用途,被廣泛應用于鋰離子電池中,作為正負極粘結劑。PVDF單體有兩個氫原子和兩個氟原子(CH2CF2),氫原子的電子偏向其他原子,被稱為供體。共價鍵電子云偏向氟原子,因此氟原子被稱為受體。PVDF的晶形中,最穩定的是α-型,其余部分使無定形的。無定形區域關于極性分子來說是個良好的基體,鋰離子可以穿透溶脹的PVDF薄層。


圖1.PVDF的分子排列結構


PVDF根據分子鏈和分子量的大小可以分為多種,例如7200/5100/9100/9300等。市場上PVDF有粉體和膠液兩種類型產品,為了降低成本,大多數廠家選擇購買PVDF粉體打膠后投入使用,或者直接投入制漿工藝。影響PVDF粘結性的影響因素重要有分子量大小、結晶度、PVDF改性、正極材料及導電劑種類等。PVDF分子量越大,粘結性越強,極片的剝離強度就越大。結晶度越高,分子鏈之間堆砌的更加緊密,分子間用途力更大,粘結性更好。PVDF用作鋰離子電池粘結劑具有良好的性能,影響其使用的重要是PVDF粉末在NMP溶劑中的溶解程度和水分影響。


PVDF高分子材料在溶劑中的溶解重要受結晶度、粉末粒徑、分子量大小、極性以及溶解溫度的影響。結晶度越高,溶劑就很難滲透進溶質分子,溶解緩慢;粒徑越大,PVDF溶解越慢;分子量越大,PVDF的溶解度越小,相同濃度的膠液粘度就越高;一定范圍內,溫度越高越有利于粉末的溶解,不過高于70℃的溶解溫度可能造成PVDF的降解。除了PVDF粉末的溶解外,關于NMP溶劑的水分要特別控制,NMP吸水程度要比正極活物質、導電劑等材料吸水嚴重。NMP內部游離氨的存在、吸水后漿料pH值升高,堿性基團會攻擊相鄰的C-F、C-H鍵,PVDF很容易發生雙分子消去反應,會在分子鏈上形成一部分的碳碳雙鍵:


共軛雙鍵數量升高會導致漿料粘度升高,嚴重時會出現凝膠像果凍相同,無法進行正常涂布。


二、CMC和SBR的性能


最初,負極攪拌使用的粘結劑也是PVDF等油系粘結劑,但是因為考慮到電池內極化嚴重,且水系更環保且能代替其粘結用途,故發展到現在負極選用水系粘結劑已經成為其主流方向。水性粘結劑有著與油性粘結劑相同甚至更好的性能,選擇合適的用量,會使電池性能得到提高,而且由于其更安全,更環保,成本更低等優點,成為二次鋰離子電池粘結劑研究的趨勢和熱點。


羥甲基纖維素鈉(CMC)是一種鈉鹽。CMC是一種離子型線性高分子物質,純品為白色或微黃色的纖維狀粉末,無毒、無味,易溶于冷熱水和極性溶劑中成為透明粘稠性溶液,在制作電極漿料的時候加入CMC,能提高漿料粘度和防止漿料沉淀。CMC膠液與金屬箔有良好的粘結性,且具有導電性能。CMC膠液粘度會隨著溫度的升高而降低,容易吸潮,彈性較差。丁苯橡膠(SBR)是一種水性粘結劑,一種高分子材料具有良好的耐水和耐老化性能。



圖3.CMC分子結構


相對來說SBR粘結性更強,但是其在長時間的攪拌下容易破乳,從而結構破壞,降低其粘結性,一般情況下SBR選擇在攪拌后期加入。同時SBR分散效果并沒有CMC好,過多的SBR會出現較大溶脹,所以也不能完全用SBR作為粘結劑。CMC關于負極石墨的分散能夠起到很好的用途。CMC在水溶液中會分解出鈉離子和陰離子,隨著CMC量新增,其分解產物將附著在石墨顆粒表面,石墨顆粒之間由于靜電用途力而相互排斥,達到很好分散效果。但是CMC也有比較致命的缺點,CMC是呈脆性的,假如全部選用CMC作為粘結劑,極片在壓片、分切過程中石墨負極出現坍塌會出現嚴重的掉粉情況。同時,CMC受電極材料配比、pH值的影響較大,充放電時極片可能會龜裂,直接影響電池的安全性。


三、聚丙烯酸(PAA)及其鹽類粘結劑


聚丙烯酸是一種水溶性鏈狀聚合物,可以與許多金屬離子形成聚丙烯酸鹽,如聚丙烯酸及其鹽的分子鏈中同樣具有許多含氧基團(-COOH),能夠與硅碳活性材料表面形成氫鍵用途,賦予活性顆粒與集流體之間較強的結合力,同時還具有緩解硅基材料體積膨脹的用途,還能夠改善電池的循環性能,提高電池的壽命聚丙烯酸鈉,聚丙烯酸鈉易溶于水,具有增稠的用途,可用于鋰離子電池料漿的增稠劑。目前有研究表明羧基含量更高的PAA比CMC-Na更適用于硅基負極材料。PAA不僅可與Si形成強氫鍵用途,而且能在Si表面形成比CMC-Na更均勻的類似SEI膜的包覆層,抑制電解液的分解,在Si電極材料方面的電化學性能優于CMC-Na、PVA和PVDF。PAA作為石墨負極的粘結劑時,可以在石墨電極表面形成一種膜,阻止石墨片層狀剝落的過程中溶劑化鋰離子的嵌入。


圖4.PAA分子結構單元


四、聚四氟乙烯(PTFE)類


PTFE單體的分子式是(CF2CF2),PTFE具有良好的粘結性,能夠在電極基體中形成一種彈性的網狀結構,在這種結構中,活性物質不但彼此接觸良好,有利于電子的傳導,還可以對抗由于電極充放電造成的膨脹和收縮,能夠改善鋰離子電池的放電性能和儲存壽命。PTFE在生產工藝是比PVDF簡單,儲存方法上要求也比較低,成本上比PVDF要低,且對環境友好。


圖5.PTFE分子結構


在部分研究中發現,PTFE會新增電極的電阻,降低電極可逆性,從而降低電極的電位和放電容量。所以PTFE的用量要根據電極體系來決定。


五、聚乙烯醇(PVA)


聚乙烯醇(PVA)是一種白色至微黃色固體或者粉末,是一種常見的水溶性高分子化合物,其分子鏈中含有大量的羥基,可以在碳負極材料表面形成氫鍵,具有較好的粘結性。其外型可分為絮狀、顆粒狀、粉狀三種,是一種用途相當廣泛的水溶性高分子聚合物。水溶液粘度隨聚合度增大而增大,成膜后的強度和耐溶劑性提高。耐光性好,不受光照影響。缺點是其水溶液在貯存時,有時會出現毒變。


圖6.PVA分子結構單元


六、其它粘結劑


雖然目前研究使用中的粘結劑種類有很多,但是每種粘結劑的適用漿料體系、優缺點都各有不同。商業化鋰離子電池的粘結劑并非單一組分粘結劑,目前常用的辦法是對粘結劑進行改性,以優化其各項性能。改性的方法包括共混改性法、共聚改性法、研發新型粘結劑體系以及其它改性方法。


LA132/LA133水性粘結劑是丙烯腈多元共聚物的水分散液,具有良好的抗氧化和抗還原能力。此種粘結劑綜合性能較好,使用時不要添加增稠劑和有機溶劑,能夠有效降低成本和對環境的污染。與PVDF粘結劑相比,LA132的溶脹性更小,可以防止鋰離子電池使用過程中活物質的脫落。不過,在使用過程中要注意調整漿料的粘度,涂布過程中極片的烘烤溫度不能過高,否則容易出現卷邊或涂層龜裂的現象。


LEE等使用兩種水性粘結劑,聚丙烯酸丁脂(PBA)和聚丙烯腈(PA)作為正極材料為鈷酸鋰的鋰離子電池粘結劑時,發現粘結劑可以提高柔韌性和改善循環穩定性。


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