近日，中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院集成所功能薄膜材料研究中心研究員唐永炳及其團隊提出一種通過同步預(yù)合金化與構(gòu)筑人造固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）膜的策略，顯著改善了高容量鋁金屬負極的穩(wěn)定性，并成功用于高性能鋰離子雜化電容器。相關(guān)研究成果以Simultaneouslypre-alloyingandartificialsolidelectrolyteinterfacetowardshighlystablealuminumanodeforhigh-performanceLihybridcapacitor（《同步預(yù)合金化以及人造SEI膜構(gòu)筑的鋁負極用于高性能鋰離子雜化電容器》）為題在線發(fā)表于國際材料期刊EnergyStorageMaterials上。

相比較于傳統(tǒng)石墨負極，合金化負極如硅、鋁、錫等具有高的理論比容量，有利于進一步提高電池的能量密度。以鋁負極為例，其合金化容量達到993mAhg-1（LiAl），約為石墨負極的2.7倍。然而，合金化負極在充放電過程中往往面臨著嚴(yán)重的體積膨脹（Si:~300%；Al:~97%；Sn:~260%），從而造成電極粉化，導(dǎo)致電池循環(huán)穩(wěn)定性不佳。

鑒于此，唐永炳及其團隊成員歐學(xué)武、張閣等人在考察了不同添加劑與多種負極的匹配行為后，選擇一種含氟鋰鹽（LiDFOB）作為添加劑對鋁負極進行同步預(yù)合金化和構(gòu)筑人造固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）膜處理。該添加劑可以通過開環(huán)反應(yīng)進行聚合，有助于在鋁負極表面形成富LiF的人工SEI膜，從而提高SEI膜的穩(wěn)定性。此外，LiAl合金層可以補償鋰離子在充放電過程中的不可逆損耗，從而提高鋁負極的循環(huán)性能。將上述改性鋁負極與活性炭正極進行匹配后成功構(gòu)筑出一種新型鋰離子雜化電容器，該雜化電容器在1.5-4.5V的電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出高達123.6mAhg-1的比容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，2000次循環(huán)后的容量保持率為~86%。該工作對優(yōu)化合金化負極穩(wěn)定性以及構(gòu)建新型儲能器件具有指導(dǎo)意義。

該研究得到國家自然科學(xué)基金、廣東省科技計劃、深圳市科技計劃等資助。

（a）通過同步預(yù)合金化以及構(gòu)筑人造SEI膜提高鋁負極循環(huán)穩(wěn)定性的機制；（b）DFOB-在鋁負極表面的還原機制以及DFOB-接受電子后的電荷差分圖；（c）DFOB-通過開環(huán)反應(yīng)進行還原和聚合的機制